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https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/41715
Tipo de documento: | Dissertação |
Tipo de acceso: | Acesso Embargado |
Fecha de embargo: | 2025-02-08 |
Título: | Estudo de catalisadores de ferro promovidos com potássio ou manganês e suportados em peneiras moleculares do tipo SBA-15 e SBA-16 aplicados na síntese de Fischer-Tropsch |
Título (s) alternativo (s): | Study of iron catalysts promoted with potassium or manganese and supported on molecular sieves of the SBA-15 and SBA-16 types applied in the Fischer-Tropsch synthesis |
Autor: | Silva, Diogo Pimentel de Sá da |
Primer orientador: | Soares, Ricardo Reis |
Primer miembro de la banca: | Soares, Ricardo Reis |
Segundo miembro de la banca: | Toniolo, Fabio Souza |
Tercer miembro de la banca: | Patrocinio, Antônio Otávio de Toledo |
Resumen: | Esta pesquisa foi dividida em duas etapas, na primeira, o desempenho de diferentes promotores estruturais da família SBA (SBA-15 e SBA-16) com 20% em massa de ferro (Fe) foi avaliado na síntese de Fischer-Tropsch (SFT). Na segunda etapa, sobre o melhor suporte estrutural, foram depositados altos teores de fase ativa (10%, 20% e 30% em massa), e o desempenho do potássio (K) e do manganês (Mn) como agentes promotores do Fe também foi examinado na reação de hidrogenação do CO. Na primeira etapa, as caracterizações físico-químicas realizadas evidenciaram que a elevada área superficial e o volume de poros da SBA-15 proporcionaram a formação de menores cristalitos de hematita (α-Fe2O3 em torno de 6,1 nm), aumentando assim a interação metal-suporte e favorecendo a cristalização da fase gama faialita (γ-Fe2SiO4, silicato de ferro de elevada estabilidade térmica e mecânica). Desse modo, o catalisador 20Fe/SBA-16, com maior tamanho de cristalito de α-Fe2O3 (11,0 nm) e interação metal-suporte apropriada, exibiu maior conversão de CO (24,8%), seletividade para C5+ (61,0%), e menor produção de CH4 (11,3%) e CO2 (7,9%) em relação a 20Fe/SBA-15. Na segunda etapa, a avaliação do catalisador com diferentes proporções de ferro (Fe/SBA-16), não relatado na literatura para SFT, revelou que o teor de 20% em massa de fase ativa foi adequado para diminuir a interação metal-suporte e suprimir o bloqueio de poros em elevadas cargas de Fe. A promoção de 1% em massa de Mn no catalisador 20Fe/SBA-16 diminuiu a produção de CO2 (de 7,9% para 4,3%), CH4 (de 11,3% para 7,6%), e elevou a seletividade para o bioquerosene de aviação (hidrocarbonetos entre C8−C18), passando de 45,3% para 55,4%. Essa melhoria pode estar relacionada ao maior teor do carboneto Hägg, identificado como o sítio catalítico mais ativo para a SFT. Enquanto isso, a promoção de 1% em massa de K no catalisador de Fe elevou a seletividade para o CO2 (de 7,9% para 14,7%) devido à maior atividade na reação de deslocamento gás-água. Portanto, este estudo concluiu que o catalisador promovido com 1% de Mn e 20% de Fe em massa suportado em SBA-16 foi o material mais ativo para a produção do bioquerosene de aviação associado a baixa seletividade para o CO2. |
Abstract: | This research was divided into two stages. In the first stage, the performance of different structural promoters from the SBA family (SBA-15 and SBA-16) with 20 wt.% of iron (Fe) was evaluated in the Fischer-Tropsch Synthesis (FTS). In the second stage, on the best structural support, high amounts of active phase (10%, 20%, and 30% wt.) were deposited, and the performance of potassium (K) and manganese (Mn) as promoters for Fe was also examined in the CO hydrogenation reaction. In the first stage, the physicochemical characterizations performed revealed that the high surface area and pore volume of SBA-15 led to the formation of smaller hematite crystallites (α-Fe2O3 around 6.1 nm), thereby increasing the metal-support interaction and favoring the crystallization of the gamma phase fayalite (γ-Fe2SiO4, a silicate of iron with high thermal and mechanical stability). Thus, the catalyst 20Fe/SBA-16, with a larger α-Fe2O3 crystallite size (11.0 nm) and appropriate metal-support interaction, exhibited higher CO conversion (24.8%), C5+ selectivity (61.0%), and lower production of CH4 (11.3%) and CO2 (7.9%) compared to 20Fe/SBA-15. In the second stage, the evaluation of the catalyst with different iron proportions (Fe/SBA-16), not reported in the literature for FTS, revealed that the 20 wt.% content of the active phase was suitable for reducing the metal-support interaction and suppressing pore blocking at high Fe loads. The promotion of 1 wt.% of Mn in the 20Fe/SBA-16 catalyst decreased CO2 production (from 7.9% to 4.3%), CH4 (from 11.3% to 7.6%), and increased selectivity for aviation bio-kerosene (hydrocarbons between C8−C18), rising from 45.3% to 55.4%. This improvement may be related to the higher content of Hägg carbide, identified as the most active catalytic site for FTS. Meanwhile, the promotion of 1 wt.% of K in the Fe catalyst increased selectivity for CO2 (from 7.9% to 14.7%) due to higher activity in the water-gas shift reaction. Therefore, this study concluded that the catalyst promoted with 1 wt.% Mn and 20 wt.% Fe supported on SBA-16 was the most active material for aviation bio-kerosene production, associated with low selectivity for CO2. |
Palabras clave: | Síntese de Fischer-Tropsch Fischer-Tropsch synthesis Catalisadores de ferro Iron catalysts Manganês Manganese Potássio Potassium Peneiras moleculares Molecular sieves SBA-15 SBA-15 SBA-16 SBA-16 |
Área (s) del CNPq: | CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS INDUSTRIAIS DE ENGENHARIA QUIMICA |
Tema: | Engenharia Química Termodinâmica Catalisadores Energia Limpa |
Idioma: | por |
País: | Brasil |
Editora: | Universidade Federal de Uberlândia |
Programa: | Programa de Pós-graduação em Engenharia Química |
Cita: | SILVA, Diogo Pimentel de Sá da. Estudo de catalisadores de ferro promovidos com potássio ou manganês e suportados em peneiras moleculares do tipo SBA-15 e SBA-16 aplicados na síntese de Fischer-Tropsch. 2023. 151 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2023. DOI http://doi.org/10.14393/ufu.di.2023.44. |
Identificador del documento: | http://doi.org/10.14393/ufu.di.2023.44 |
URI: | https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/41715 |
Fecha de defensa: | 8-feb-2023 |
Objetivos de Desarrollo Sostenible (ODS): | ODS::ODS 7. Energia limpa e acessível - Garantir acesso à energia barata, confiável, sustentável e renovável para todos. ODS::ODS 9. Indústria, Inovação e infraestrutura - Construir infraestrutura resiliente, promover a industrialização inclusiva e sustentável, e fomentar a inovação. ODS::ODS 13. Ação contra a mudança global do clima - Tomar medidas urgentes para combater a mudança climática e seus impactos. ODS::ODS 17. Parcerias e meios de implementação - Fortalecer os meios de implementação e revitalizar a parceria global para o desenvolvimento sustentável. |
Aparece en las colecciones: | DISSERTAÇÃO - Engenharia Química |
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