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ORCID:  http://orcid.org/0000-0002-7567-8188
Document type: Dissertação
Access type: Acesso Embargado
Title: Análise experimental e modelagem da permeação de hidrogênio em membranas de paládio e de paládio-prata
Alternate title (s): Experimental analysis and modeling of hydrogen permeation in palladium and palladium-silver membranes
Author: Arzani, Fernanda Aparecida
First Advisor: Reis, Miria Hespanhol Miranda
First coorientator: Cardoso, Vicelma Luiz
First member of the Committee: Batista, Fabiana Regina Xavier
Second member of the Committee: Machado, Antonio Eduardo da Hora
Summary: O hidrogênio tem se destacado pela geração de energia limpa. Sua aplicação em células a combustível produz água como resíduo, mas requer elevada pureza. A principal forma de obtenção do hidrogênio é a reforma a vapor do metano, em que são produzidos também outros compostos que precisam ser separados. Processos de separação por membrana podem ser utilizados e as membranas de paládio (Pd) são uma opção devido a sua elevada permeabilidade e seletividade ao hidrogênio. A utilização de camadas metálicas finas sobre suportes porosos e a mistura do paládio com prata (Ag) permitem o aumento do fluxo de hidrogênio através da membrana. Tendo isso em vista, este trabalho teve como objetivo analisar a formação de membranas de Pd e de Pd-Ag sobre suporte de alumina e avaliar sua permeabilidade e a seletividade ao hidrogênio. Para tanto, foram realizadas deposições eletroquímicas sobre fibras ocas de alumina em diferentes condições reacionais. As membranas foram testadas em temperaturas de 300 a 450 ºC sob pressões de 40 a 200 kPa. Foi obtida uma membrana compósita de paládio que apresentou um fluxo de hidrogênio de 0,389 mol.m-2.s-1 e seletividade de 35 em relação ao nitrogênio. Também foi obtida uma membrana de Pd-Ag com seletividade infinita e fluxo de hidrogênio de 0,204 mol.m-2.s-1. Algumas membranas produzidas apresentaram defeitos na camada metálica, de forma que não foram seletivas ao hidrogênio devido a dificuldades da deposição simultânea de paládio e prata somadas a defeitos na superfície do suporte. Para o entendimento da permeação do hidrogênio em membranas compósitas em paládio em suporte poroso foi apresentado um modelo matemático. Partindo do modelo de Ward e Dao (1999) e adicionando-se um modelo de difusão em meios porosos, baseado nos fluxos de Knudsen e de Poiseuille, foram simulados fluxos de hidrogênio permeado em membranas compósitas. Fluxos simulados foram comparados a valores obtidos experimentalmente. A 450 ºC foi obtida a melhor aproximação entre os valores simulados e os experimentais, sendo que os valores calculados foram 55% maiores do que os experimentais.
Abstract: Hydrogen has stood out for the generation of clean energy. Its application in fuel cells produces water as a residue but requires high purity. The main way to obtain hydrogen is the steam reforming of methane, a process in which other compounds are also produced and need to be separated. Membrane separation processes can be used and palladium (Pd) membranes are an option due to their high permeability and selectivity to hydrogen. The use of thin metallic layers on porous substrates and a mixture of palladium with silver (Ag) allow an increase in the flow of hydrogen through the membrane. Having this in mind, this work aimed to analyze the formation of Pd and Pd-Ag membranes on alumina support and to evaluate their permeability and selectivity to hydrogen. Therefore, electrochemical depositions were made on alumina hollow fibers under different reaction conditions. The membranes were tested at temperatures of 300 to 450 ºC under pressures of 40 to 200 kPa. A palladium composite membrane was obtained, which presented a hydrogen flow of 0.389 mol.m-2.s-1 and a selectivity of 35 in relation to nitrogen. A Pd-Ag membrane with infinite selectivity and a hydrogen flow of 0.204 mol.m-2.s-1 was also obtained. Some membranes produced showed defects in the metallic layer, so they were not selective to hydrogen due to difficulties in the simultaneous deposition of palladium and silver added to defects on the surface of the support. To understand the permeation of hydrogen in palladium composite membranes supported on a porous substrate, a mathematical model was presented. Starting from the model of Ward and Dao (1999) and adding a diffusion model in porous media, based on the flows of Knudsen and Poiseuille, hydrogen permeated in composite membranes were simulated. Simulated flows were compared to values obtained experimentally. At 450 ºC, the best approximation between the simulated and experimental values was obtained, with the calculated values being 55% higher than the experimental values.
Keywords: Hidrogênio
Purificação
Membranas
Paládio
Prata
Modelagem
Hydrogen
Purification
Membrane
Palladium
Silver
Modelling
Area (s) of CNPq: CNPQ::ENGENHARIAS
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
Language: por
Country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
Program: Programa de Pós-graduação em Engenharia Química
Quote: ARZANI, Fernanda Aparecida. Análise experimental e modelagem da permeação de hidrogênio em membranas de paládio e de paládio-prata. 2018. 110 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2018. Disponível em: http://dx.doi.org/10.14393/ufu.di.2018.1179.
Document identifier: http://dx.doi.org/10.14393/ufu.di.2018.1179
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/29397
Date of defense: 13-Jul-2018
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