Please use this identifier to cite or link to this item: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/28971
ORCID:  http://orcid.org/0000-0002-0941-3501
Document type: Dissertação
Access type: Acesso Aberto
Title: Estudo da oxidação parcial do metano a gás de síntese usando catalisadores de platina suportada
Alternate title (s): Study of partial oxidation of methane to synthesis gas using supported platinum catalysts
Author: Napolitano, Marcos Nogueira
First Advisor: Soares, Ricardo Reis
First member of the Committee: Franco Junior, Moilton Ribeiro
Second member of the Committee: Monteiro, Robson Souza
Summary: Catalisadores contendo 1,5% em peso de Pt suportados em Nb2O5, LaCoO3, ZrO2, CeZrO2 e CeZrO2-M mesoporoso foram preparados e caracterizados através das técnicas de redução a temperatura programada (RTP), difração de raios-x (DRX) e dessorção à temperatura programada de CO2 e CO quimissorvido a temperatura ambiente após redução à 500°C sob fluxo de H2. Os catalisadores foram avaliados nas reações de oxidação parcial do metano e de reforma deste com CO2 e H2O, à mesma temperatura (800°C), pressão (1 atm) e velocidade espacial (180000 h’1). Os resultados revelaram que a magnitude da conversão do metano para a reação de oxidação parcial decresceu na seguinte ordem: Pt/CeZrO2 > Pt/CeZrO2-M > Pt/ZrO2 > Pt/LaCoO3 > Pt/Nb2O5 = 0. Tais resultados foram coerentes com a evolução dos sítios redox/básicos existentes e com balanço entre estes e os sítios metálicos interfaciais. A redutibilidade dos catalisadores segue a mesma ordem, exceto para o catalisador Pt/LaCoO3 que foi mais redutível do que o catalisador Pt/ZrO2. Um esquema triangular de mecanismo onde coexistem as etapas direta e indireta de formação de gás de síntese explica todos os resultados existentes, seja modificando as condições reacionais ou o catalisador empregado. Os resultados da reforma do metano com CO2 e H2O revelaram a seguinte ordem decrescente de atividade: Pt/CeZrO2-M > Pt/CeZrO2 > Pt/ZrO2 »> Pt/LaCoO?, ~ Pt/Nb2Ü5 = 0. Estes estão de acordo com o mecanismo bifoncional onde o balanço entre os sítios metálicos e redox foi de fundamental importância na obtenção de gás de síntese numa razão H2/CO igual à 2, tal como na oxidação parcial.
Abstract: Catalysts containing 1.5% (wt) of Pt supported in Nb2O5, LaCoO3, ZrO2, CeZrO2 e CeZrO2-M mesoporous were prepared and characterized using the following techniques: temperatura programmed reduction (TPR), x-ray diffraction (XRD) and temperatura programmed desorption of CO2 e CO chemisorbed at room temperatura after reduction at 500°C under H2 flow. The catalysts were analyzed by partial oxidation and reforming of methane reactions with CO2 and H2O, at same temperatura (800°C), pression (1 atm) and space velocity (180000 h’1). The results showed that the magnitude of conversion of methane during partial oxidation reaction decreased in the following order: Pt/CeZrO2 > Pt/CeZrO2-M > Pt/ZrO2 > Pt/LaCoO3 > Pt/Nb2O5 s 0. Such results were in accordance with the evolution of existing redox/basic sites and with the balance between these sites and metallic interfàcial sites. Reducibility of the catalysts follows the same order, except for Pt/LaCoO3, which was more reducible than Pt/ZrO2. A triangular scheme of mechanism, where direct and indirect steps of synthesis gas formation coexist, explains all the existing results, either modifying reactional condition or changing employed catalyst. The result of reforming of methane with CO2 and H2O revealed the following increasing order of activity: Pt/CeZrO2-M > Pt/CeZrO2 > Pt/ZrO2 »> Pt/LaCoO3 s Pt/Nb2C>5 = 0. They are coherent with the bifunctional mechanism, where the balance between metallic and redox sites was of key importance to obtain synthesis gas in a ratio H2/CO = 2, as in partial oxidation.
Keywords: Catalisadores
Metano
Catalisado­res de platina
Area (s) of CNPq: CNPQ::ENGENHARIAS
Language: por
Country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
Program: Programa de Pós-graduação em Engenharia Química
Quote: NAPOLITANO, Marcos Nogueira Napolitano. Estudo da oxidação parcial do metano a gás de síntese usando catalisadores de platina suportada. 2005. 50 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2020. Disponível em: http://doi.org/10.14393/ufu.di.2005.49
Document identifier: http://doi.org/10.14393/ufu.di.2005.49
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/28971
Date of defense: 2005
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