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ORCID:  http://orcid.org/0000-0002-0941-3501
Document type: Dissertação
Access type: Acesso Aberto
Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 United States
Title: Estudo de catalisadores Pt/CeZrO2/Al2O3 na reação de oxidação parcial do metano
Alternate title (s): Study of Pt / CeZrO2 / Al2O3 catalysts in the partial oxidation reaction of methane
Author: Silva, Priscila Pereira
First Advisor: Hori, Carla Eponina
First coorientator: Noronha, Fabio Bellot
First member of the Committee: Fraga, Marco André
Second member of the Committee: Soares , Ricardo Reis
Summary: A transformação do metano em produtos com maior valor agregado tem adquirido importância econômica, devido à existência de inúmeras reservas de gás natural. A reação de oxidação parcial do metano para a produção de gás de síntese constitui-se em um processo interessante, pois é moderadamente exotérmica e produz uma razão molar de IE/CO mais apropriada para a produção de combustíveis líquidos, tais como a gasolina e o diesel. O principal objetivo deste trabalho foi estudar catalisadores de platina suportados em óxido misto de cério-zircônio e alumina, para a reação de oxidação parcial do metano. Foram estudados o efeito da técnica de preparação e o efeito da relação Ce/Zr. Em uma primeira etapa, quando foi avaliado o efeito da técnica de preparação, foram utilizados catalisadores Pt/Ce0,75Zro.2502/A1203 e Pt/CeO2/Al2O3 preparados por co-impregnação e co-precipitação. A dispersão metálica destas amostras, medida pela técnica de desidrogenação do cicloexano, foi aproximadamente a mesma. Entretanto, as análises de infravermelho de CO2 mostraram que a impregnação foi mais efetiva em dispersar o óxido misto de cério-zircônio na superfície da alumina do que a co-precipitação. Além disso, as análises de redução à temperatura programada e da capacidade de armazenamento de oxigênio revelaram que a amostra contendo o óxido misto de cério-zircônio preparada por impregnação foi a que apresentou maior redutibilidade. Todos estes resultados de caracterização estão de acordo com os testes catalíticos, pois o catalisador Pt/CeojsZro^Cb/AECh (imp) obteve a melhor atividade, estabilidade e seletividade para a formação de CO e H2 durante a reação de oxidação parcial do metano. A melhor performance foi atribuída às propriedades oxi-redutoras que permitem a remoção contínua de espécies carbonáceas, formadas durante a reação na superfície catalítica, evitando assim a desativação dos catalisadores. Em uma segunda etapa, estudou-se o efeito da relação atômica de Ce/Zr em catalisadores de Pt/CexZri.xO2/Al2O3 preparados pela técnica de impregnação. Os resultados de desidrogenação do cicloexano mostraram que a dispersão metálica foi aproximadamente a mesma para todas as amostras. Entretanto, dentre todos os catalisadores testados, Pt/Ce0,5oZr0>5o02/Al203 e Pt/CeO2/Al2O3 apresentaram a melhor performance (atividade e estabilidade) na reação de oxidação parcial do metano. Esses resultados podem ser atribuídos à melhor distribuição do óxido a base de cério na superfície da alumina, à boa redutibilidade verificada nos perfis de Redução à Temperatura Programada e à maior capacidade de armazenar oxigênio verificadas para estas amostras. Estas propriedades provavelmente contribuíram significativamente para uma melhor remoção de depósitos carbonáceos formados nos sítios ativos.
Abstract: A transformação do metano em produtos com maior valor agregado tem adquirido importância econômica, devido à existência de inúmeras reservas de gás natural. A reação de oxidação parcial do metano para a produção de gás de síntese constitui-se em um processo interessante, pois é moderadamente exotérmica e produz uma razão molar de IE/CO mais apropriada para a produção de combustíveis líquidos, tais como a gasolina e o diesel. O principal objetivo deste trabalho foi estudar catalisadores de platina suportados em óxido misto de cério-zircônio e alumina, para a reação de oxidação parcial do metano. Foram estudados o efeito da técnica de preparação e o efeito da relação Ce/Zr. Em uma primeira etapa, quando foi avaliado o efeito da técnica de preparação, foram utilizados catalisadores Pt/Ce0,75Zro.2502/A1203 e Pt/CeO2/Al2O3 preparados por co-impregnação e co-precipitação. A dispersão metálica destas amostras, medida pela técnica de desidrogenação do cicloexano, foi aproximadamente a mesma. Entretanto, as análises de infravermelho de CO2 mostraram que a impregnação foi mais efetiva em dispersar o óxido misto de cério-zircônio na superfície da alumina do que a co-precipitação. Além disso, as análises de redução à temperatura programada e da capacidade de armazenamento de oxigênio revelaram que a amostra contendo o óxido misto de cério-zircônio preparada por impregnação foi a que apresentou maior redutibilidade. Todos estes resultados de caracterização estão de acordo com os testes catalíticos, pois o catalisador Pt/CeojsZro^Cb/AECh (imp) obteve a melhor atividade, estabilidade e seletividade para a formação de CO e H2 durante a reação de oxidação parcial do metano. A melhor performance foi atribuída às propriedades oxi-redutoras que permitem a remoção contínua de espécies carbonáceas, formadas durante a reação na superfície catalítica, evitando assim a desativação dos catalisadores. Em uma segunda etapa, estudou-se o efeito da relação atômica de Ce/Zr em catalisadores de Pt/CexZri.xO2/Al2O3 preparados pela técnica de impregnação. Os resultados de desidrogenação do cicloexano mostraram que a dispersão metálica foi aproximadamente a mesma para todas as amostras. Entretanto, dentre todos os catalisadores testados, Pt/Ce0,5oZr0>5o02/Al203 e Pt/CeO2/Al2O3 apresentaram a melhor performance (atividade e estabilidade) na reação de oxidação parcial do metano. Esses resultados podem ser atribuídos à melhor distribuição do óxido a base de cério na superfície da alumina, à boa redutibilidade verificada nos perfis de Redução à Temperatura Programada e à maior capacidade de armazenar oxigênio verificadas para estas amostras. Estas propriedades provavelmente contribuíram significativamente para uma melhor remoção de depósitos carbonáceos formados nos sítios ativos.
Keywords: Metano
Importância econômica
Gás natural
Catalisadores
Area (s) of CNPq: CNPQ::ENGENHARIAS
Language: por
Country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
Program: Programa de Pós-graduação em Engenharia Química
Quote: SILVA, Priscila Pereira. Estudo de catalisadores Pt/CeZrO2/Al2O3 na reação de oxidação parcial do metano. 2004. 93 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2020. Disponível em: http://doi.org/10.14393/ufu.di.2004.47
Document identifier: http://doi.org/10.14393/ufu.di.2004.47
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/28966
Date of defense: 2004
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