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https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/22099
ORCID: | http://orcid.org/0000-0001-6259-2927 |
Document type: | Dissertação |
Access type: | Acesso Aberto |
Title: | Degradação de cloranfenicol por fotocatálise heterogênea em diferentes matrizes aquosas: avaliação dos parâmetros operacionais, toxicidade e identificação dos produtos de transformação |
Alternate title (s): | Degradation of chloramphenicol by heterogeneous photocatalysis in different aqueous matrices: evaluation of operational parameters, toxicity and identification of transformation products |
Author: | Marson, Eduardo Oliveira |
First Advisor: | Trovó, Alam Gustavo |
First member of the Committee: | Muñoz, Rodrigo Alejandro Abarza |
Second member of the Committee: | Brito, Núbia Natália de |
Summary: | Sabe-se que as estações de tratamento convencionais de água e esgoto não foram planejadas para eliminar contaminantes de interesse emergente, como os antibióticos. Neste contexto, dentre os processos de oxidação avançada, a fotocatálise heterogênea foi avaliada como uma alternativa de tratamento em diferentes matrizes aquosas (água deionizada, água superficial de rio e efluente de estação de tratamento de esgoto- ETE) contendo o antibiótico cloranfenicol. Para isto, otimizou-se de forma univariada, para cada matriz, os parâmetros operacionais: concentração do fotocatalisador TiO2, pH do meio reacional e adição de H2O2, usando como fator resposta a concentração do antibiótico. Em água deionizada, na degradação de 3 µmol L-1 do composto, o processo se mostrou eficiente em um curto tempo de radiação UV-A (30 min), ao se utilizar 100 mg L-1 de fotocatalisador em pH 5,70 (natural da solução). A adição de H2O2, por sua vez, causou efeito antagônico, o que pode ser explicado pela baixa concentração do composto-alvo, e modificação da superfície do fotocatalisador, fazendo com que este reagente seja um sequestrador de radicais hidroxila. Para 20 µmol L-1 do antibiótico e 180 min de radiação, obteve-se 71% de mineralização, e foram identificados 9 produtos de transformação por espectrometria de massas, os quais não apresentam toxicidade para a bactéria Vibrio fischeri. A aplicação do processo em matrizes aquosas reais mostrou a necessidade de maior tempo de reação devido à presença de interferentes na composição destes efluentes (matéria orgânica dissolvida, íons inorgânicos- SO42¯, Cl¯, NO3¯, NH4+, CO32¯, HCO3¯, entre outros). Em água superficial de rio, 120 min de reação e 250 mg L-1 de TiO2 foi encontrado como condição ótima, e a adição de H2O2 resultou em sinergismo, devido maior produção de radicais hidroxila para a degradação do antibiótico e da matéria orgânica presente. Já em efluente de ETE, mesmo com uma maior contribuição do processo de fotólise, 240 min de reação e 150 mg L-1 de fotocatalisador foram necessários para se obter eficiência satisfatória. A adição de H2O2 não proporcionou melhores degradações, pois este reagente compete pelos sítios ativos do fotocatalisador com íons inorgânicos da matriz, assim como há formação de radicais menos reativos. Entretanto, mesmo que em ambas as matrizes os experimentos mostraram toxicidade baixa para a bactéria Vibrio fischeri, houve mineralização ineficiente, indicando necessidade de maior tempo de reação. Logo, a fotocatálise heterogênea é eficiente para a degradação do Cloranfenicol, porém a matriz aquosa a ser tratada deve ser considerada, já que pode influenciar fortemente o processo. |
Abstract: | It is known that conventional water and sewage treatment plants have not been projected to eliminate contaminants of emerging concern, such as antibiotics. In this context, among the advanced oxidation processes, heterogeneous photocatalysis was evaluated as an alternative for the treatment of different aqueous matrices (deionized water, river surface water and sewage treatment plant effluent- STP) containing the antibiotic Chloramphenicol. For this, the operational parameters TiO2 photocatalyst concentration, reaction medium pH and addition of H2O2 were optimized for each matrix in a univariate manner, using as a response factor the antibiotic concentration. In deionized water, for the degradation of 3 µmol L-1 of the compound, the process was efficient in a short time of UV-A radiation (30 min), when applied 100 mg L-1 of photocatalyst at pH 5.70 (natural of the solution). The H2O2 addition, on the other hand, caused an antagonistic effect, which can be explained by the low target compound concentration, and the photocatalyst surface modification, so making this reagent a hydroxyl radical sequester. For 20 µmol L-1 of the compound and 180 min of radiation, 71% of mineralization was obtained, and 9 transformation products were identified by mass spectrometry, which showed no toxicity to Vibrio fischeri bacteria. The application of the process in real aqueous matrices showed the need of longer reaction time application, due the presence of interferers in the composition of these effluents (dissolved organic matter, inorganic ions- SO42¯, Cl¯, NO3¯, NH4+, CO32¯, HCO3¯, among others). At river surface water, 120 min of reaction and 250 mg L-1 of TiO2 was found as an optimal condition, and the H2O2 addition resulted in synergism, because of more hydroxyl radicals produced for the degradation of the target compound and organic matter present. At STP effluent, even with a greater contribution of the photolysis process, 240 min of reaction and 150 mg L-1 of photocatalyst were necessary to obtain a satisfactory efficiency. The addition of H2O2 didn’t provide better degradations, because this reagent competes for the photocatalyst’s active sites with inorganic ions of the matrix, as well as forms less reactive radicals. However, even though in both matrices the experiments showed low toxicity for the Vibrio fischeri bacteria, there was inefficient mineralization, indicating the need to apply longer reaction time. Soon, heterogeneous photocatalysis is efficient for the degradation of Chloramphenicol, but the aqueous matrix to be treated must be considered, since it can strongly influence the process. |
Keywords: | Processos de Oxidação Avançada Efluente de estação de tratamento de esgoto Água superficial de rio Matéria orgânica Mineralização Vibrio fischeri Advanced Oxidation Processes Sewage treatment plant effluent River surface water Organic matter Mineralization Química Esgotos - Tratamento Águas residuais - Oxidação |
Area (s) of CNPq: | CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA ANALITICA |
Language: | por |
Country: | Brasil |
Publisher: | Universidade Federal de Uberlândia |
Program: | Programa de Pós-graduação em Química |
Quote: | MARSON, Eduardo Oliveira. Degradação de cloranfenicol por fotocatálise heterogênea em diferentes matrizes aquosas: avaliação dos parâmetros operacionais, toxicidade e identificação dos produtos de transformação. 2018. 147 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2018. DOI http://dx.doi.org/10.14393/ufu.di.2018.1168 |
Document identifier: | http://dx.doi.org/10.14393/ufu.di.2018.1168 |
URI: | https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/22099 |
Date of defense: | 12-Jul-2018 |
Appears in Collections: | DISSERTAÇÃO - Química |
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