Publicação: Aplicações estratégicas de nanocompósitos multifuncionais de óxido de grafeno reduzido e hexacianoferratos bimetálicos: da construção de sensores eletroquímicos à conversão e armazenamento de energia
Carregando...
Tipo do documento
Data
Direito de acesso
Coleções
Área do conhecimento
CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA, CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::QUIMICA DO ESTADO CONDENSADO, CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::ELETROQUIMICA, CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA ANALITICA::ELETROANALITICA
Título da Revista
ISSN da Revista
Título de Volume
Orientador
Coorientador
Resumo
Esta tese abordou a síntese de nanomateriais à base de óxido de grafeno reduzido (rGO) e hexacianoferratos bimetálicos (bMHCF) por via eletroquímica. A influência de parâmetros variados foi analisada estatisticamente visando diferentes aplicações. As sínteses foram realizadas em duas etapas por voltametria cíclica: na primeira, avaliou-se a proporção de precursores metálicos, na segunda, o pH da solução de ferricianeto para formar os hexacianoferratos. Para o primeiro material proposto, foi realizada a preparação de um nanocompósito inédito de óxido de grafeno reduzido com hexacianoferrato de
cobre e prata (rGO/AgCuHCF), sendo usado como sensor eletroquímico para a determinação de nicotina. O método utilizando o material apresentou comportamento linear em duas regiões: 5,0 – 100,0 e 100,0 – 2000,0 μmol L-1, e valores de limites de detecção (LOD) e quantificação (LOQ) de 1,5 e 4,9 μmol L-1, respectivamente. O sensor também apresentou repetibilidade (n = 10) e reprodutibilidade (n = 4) com desvios padrões relativos de 1,33% e 7,50%, respectivamente. Dois tipos de amostras comerciais de tabaco de cigarros industrial e de palha foram analisados, revelando um valor de tcalculado de 0,26, inferior ao t-crítico de 2,78 na análise de duas caudas (95%), o que atestou a confiabilidade do método. Também foi preparado um nanocompósito de rGO/CoNiHCF que atuou como precursor de catalisador para a reação de evolução de oxigênio (OER). Verificou-se que, em meio alcalino e por 10 h, o rGO/CoNiFeOOH apresentou estabilidade superior (aumento de apenas 4,23% do potencial inicial sob densidade de corrente constante) a um dos materiais considerados estado-da-arte pela comunidade científica para essa finalidade, o RuO2 (aumento de 26,59% do potencial inicial). Além disso, verificou-se maior estabilidade do nanocompósito devido a presença do rGO como suporte dos agentes catalíticos, uma vez que em sua ausência houve um
aumento de 19,20% do potencial inicial requerido. Por fim, demonstrou-se uma via de síntese de um nanocompósito inédito de rGO/CoAgHCF para emprego em componentes de supercapacitores. O material apresentou predominância da corrente difusional, incorrendo em menor contribuição de corrente derivada de processos superficiais. Testes de carga/descarga revelaram uma capacitância específica de 182,6 F g-1 sob uma densidade de corrente de 0,1 A g-1 para o rGO/CoAgHCF entre 0,4 e 0,9 V. Os compósitos sintetizados nesse trabalho se apresentaram como materiais multifuncionais aplicados em áreas estratégicas, como sensoriamento, conversão e armazenamento de energia.
Abstract
This thesis addressed the synthesis of nanomaterials based on reduced graphene oxide (rGO) and bimetallic hexacyanoferrates (bMHCF) via electrochemical route. The influence of the varied parameters was statistically analyzed aiming at different applications. The syntheses were performed in two steps by cyclic voltammetry: in the first step, the proportion of metallic precursors was evaluated, and in the second step, the
pH of the ferricyanide solution was evaluated to form the hexacyanoferrates. For the first proposed material, a novel nanocomposite of reduced graphene oxide with copper and silver hexacyanoferrate (rGO/AgCuHCF) was prepared and used as an electrochemical sensor for nicotine determination. The method using the material exhibited linear behavior in two regions: 5.0 – 100.0 and 100.0 – 2000.0 μmol L-1, with detection (LOD) and quantification limits (LOQ) of 1.5 and 4.9 μmol L-1, respectively. The sensor also showed repeatability (n = 10) and reproducibility (n = 4) values with relative standard deviations of 1.33% and 7.50%, respectively. Two types of commercial tobacco samples, cigarette and straw, were analyzed, revealing a calculated t-value of 0.26, lower than the critical t-value of 2.78 in the two-tailed analysis, confirming the reliability of the method. Additionally, an rGO/CoNiHCF nanocomposite was prepared, acting as a precursor
catalyst for the oxygen evolution reaction (OER). It was found that, in alkaline medium and after 10 hours, rGO/CoNiFeOOH exhibited superior stability (an increase of only 4.23% from the initial potential) compared to one of the materials considered state-ofthe-art by the scientific community for this purpose, RuO2 (an increase of 26.59% from the initial potential). Furthermore, it was observed that the presence of rGO supporting the catalytic agents in CoNiFeOOH is essential to preserve its stability, as its absence leads to an increase of 19.20% in the required initial potential. Finally, a synthesis route for a novel rGO/CoAgHCF nanocomposite was demonstrated for use in supercapacitor components. It exhibited predominant diffusional current showing lower contribution from surface-controlled processes. Charge/discharge tests revealed a specific capacitance of 182.6 F g-1 at a current density of 0.1 A g-1 for rGO/CoAgHCF between 0.4 and 0.9 V. The compounds synthesized in this work proved to be multifunctional materials applied
in strategic areas such as sensing, conversion, and energy storage.
Palavras-chave
nanomateriais, grafeno, azul da Prússia, sensor, catalisador, energia
Citação
BORGES, Pedro Henrique de Souza. Aplicações estratégicas de nanocompósitos multifuncionais de óxido de grafeno reduzido e hexacianoferratos bimetálicos: da construção de sensores eletroquímicos à conversão e armazenamento de energia. 2024. 202 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2024. http://doi.org/10.14393/ufu.te.2024.323
Coleções
Avaliação
Revisão
Suplementado Por
Referenciado Por
Licença Creative Commons
Exceto quando indicado de outra forma, a licença deste item é descrita como Acesso Aberto