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ORCID:  http://orcid.org/0000-0002-9195-8999
Document type: Tese
Access type: Acesso Aberto
Title: Hydrogen production from the steam reforming of liquefied petroleum gas using nickel based precursors
Alternate title (s): Produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor do gás liquefeito de petróleo usando precursores a base de níquel
Author: Borges, Rafael Pacheco
First Advisor: Hori, Carla Eponina
First coorientator: Noronha, Fábio Bellot
First member of the Committee: Watanabe, Érika Otha
Second member of the Committee: Dantas, Sandra Cristina
Third member of the Committee: Romanielo, Lucienne Lobato
Fourth member of the Committee: Silva, Priscila Pereira
Summary: The continuous population and economic growth in the world have been a great concern to the scientific community because of the increasing energy demand. Unfortunately, energy generation is still highly dependent on non-renewable raw materials, mainly due to its low cost when compared to renewable energy sources. The environmental impacts caused by non-renewable sources and also the eminent depletion of oil derivatives are the main reasons why mankind looks for diversification in the current energy matrix. In the coming years, it is expected a transition period in which oil products and other polluting energy sources are going to be gradually replaced by renewable raw materials. One way to conduct this transition would be using current technologies to generate renewable energy, such as the production of hydrogen from hydrocarbons. One of several researches in literature for hydrogen production from hydrocarbons is the steam reforming of liquefied petroleum gas (LPG). LPG composition is mostly propane and n-butane, and one of its biggest advantages is that this gas is easily available in several countries, such as Brazil. In order to conduct steam reforming reactions, it is necessary to choose catalysts that have attractive characteristics, such as low cost, high availability in nature, high activity, etc. Regarding the mentioned characteristics, nickel catalysts could be a good alternative for this kind of study. This work aims to evaluate hydrogen production from the steam reforming of LPG using nickel-based catalysts. For this purpose, two main catalytic systems were proposed. In the first one, perovskite type precursors supported on alumina (LaNi/AL) and on ceria-silica (LaNi/CS) were synthesized, as well as an unsupported perovskite (LaNi) for a performance evaluation. In the second catalytic system, four Ni catalysts supported over ceria-silica, with different Ce/Si molar ratios (Ni65CS, Ni75CS, Ni85CS and NiCe) were evaluated. The results showed supported perovskite type precursor led to a better catalytic performance, even though LaNi/AL catalyst presented a relatively high carbon formation rate and LaNi/CS suffered from a slight oxidation of the metallic phase. Supports also played an important role on the supported Ni catalysts performance. It was observed that the higher silica content contributed to the formation of smaller average Ni0 crystallite sizes, brought a higher thermal resistance to the system and facilitated ceria partial reduction, which provided greater stability and better catalytic performance to Ni65CS.
Abstract: O crescimento populacional e econômico mundial têm sido motivo de bastante atenção devido ao grande aumento da demanda energética, nas últimas décadas. Infelizmente, sabe-se que grande parte da geração de energia ainda é altamente dependente de matérias-primas não-renováveis, principalmente por causa de seu baixo custo, quando comparado às fontes renováveis de energia. Devido aos impactos ambientais causados pela matriz energética atual e também ao seu eminente esgotamento, espera-se que, nos próximos anos, haja um período de transição, no qual derivados de petróleo e outras fontes poluentes de energia sejam gradativamente substituídas por matérias-primas renováveis. Uma das formas de conduzir essa transição seria usando as atuais tecnologias para geração de energias renováveis, como por exemplo, a produção de hidrogênio a partir de hidrocarbonetos. Umas das várias linhas de pesquisa de produção de hidrogênio a partir de hidrocarbonetos consiste na reforma a vapor do gás liquefeito de petróleo (GLP), cuja composição é majoritariamente propano e n-butano e que está facilmente disponível em vários países, como o Brasil. Para conduzir a reação de reforma a vapor é necessário escolher catalisadores que tenham características apropriadas, como baixo custo, alta disponibilidade na natureza, alta atividade, dentre outros. Neste aspecto, catalisadores de níquel se apresentam como uma boa alternativa de estudo. Este trabalho foi elaborado com objetivo de avaliar a produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor de GLP, utilizando catalisadores a base de níquel. Para este fim, dois sistemas catalíticos principais foram propostos. No primeiro, sintetizou-se precursores perovskitas suportados em alumina (LaNi/AL) e em céria-silica (LaNi/CS), além de uma perovskita não suportada (LaNi), para efeito de comparação. No segundo, quatro catalisadores de Ni suportados em ceria-silica, com diferentes teores molares de céria foram avaliados (Ni65CS, Ni75CS, Ni85CS e NiCe). Os resultados indicaram que os suportes empregados nas perovskitas foram diretamente responsáveis pelo aumento no desempenho catalítico, apesar de o catalisador LaNi/AL ter apresentado uma relativa alta taxa de formação de carbono e do LaNi/CS ter sofrido uma tênue oxidação da fase ativa. O suporte também desempenhou um papel importante no desempenho dos catalisadores de Ni suportado. Observou-se que o maior teor de sílica proporcionou a formação de menores tamanhos médios de cristalito de Ni0, maior resistência térmica ao sistema e facilitado a redução parcial da céria o que proporcionou uma maior estabilidade e melhor desempenho catalítico ao Ni65C.
Keywords: Hydrogen
Steam reforming
Liquefied petroleum gas
Hidrogênio
Reforma a vapor
Gás liquefeito de petróleo
Area (s) of CNPq: CNPQ::ENGENHARIAS
Subject: Engenharia química
Language: eng
Country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
Program: Programa de Pós-graduação em Engenharia Química
Quote: BORGES, Rafael Pacheco. Hydrogen production from the steam reforming of liquefied petroleum gas using nickel based precursors. 2019. Tese (Doutorado em Engenharia Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2019. DOI http://doi.org/10.14393/ufu.te.2020.3018.
Document identifier: http://doi.org/10.14393/ufu.te.2020.3018
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/41484
Date of defense: 20-Sep-2019
Sustainable Development Goals SDGs: ODS::ODS 13. Ação contra a mudança global do clima - Tomar medidas urgentes para combater a mudança climática e seus impactos.
Appears in Collections:TESE - Engenharia Química

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