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https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/35477
ORCID: | http://orcid.org/0000-0002-6083-4707 |
Document type: | Dissertação |
Access type: | Acesso Aberto |
Title: | Preparação de nanocompósitos de hexaniobato com nanopartículas de Au com alta estabilidade e eficiência fotocatalítica para produção de hidrogênio |
Alternate title (s): | Preparation of Au/hexaniobate nanocomposite with high stability and photocatalytic efficiency for hydrogen production |
Author: | Alves, Higor de Oliveira |
First Advisor: | Patrocinio, Antonio Otavio de Toledo |
First member of the Committee: | Lopes, Osmando Ferreira |
Second member of the Committee: | Machado, Giovanna |
Summary: | A fotocatálise é um dos temas de grande interesse científico e tecnológico atualmente por potencialmente permitir o aproveitamento sustentável da radiação solar. Tendo em vista que os niobatos lamelares são materiais com potencial para atuarem como fotocatalisadores e que o Brasil detém 98% das reservas de nióbio do mundo, o presente trabalho apresenta uma estratégia de modificação do hexaniobato de potássio com nanopartículas de ouro a fim de melhorar o seu desempenho fotocatalítico e obter um nanocompósito com alta estabilidade de forma simples e ecológica. O K4Nb6O17 foi sintetizado a partir da reação em estado sólido do pentóxido de nióbio com carbonato de potássio e esfoliado com uma solução de hidróxido de tetrabutilamônio. Nanopartículas de ouro recobertas com polietilenoimina, nas concentrações 1% e 2% m/m (Nb6O17-Au1% e Nb6O17-Au2%), foram adsorvidas na região interlamelar do hexaniobato esfoliado (Nb6O17-esf). Os materiais sintetizados tiveram suas estruturas caracterizadas por difratometria de raios X e espectroscopia de espalhamento Raman, e sua morfologia analisada por microscopia eletrônica de varredura e de transmissão. Dados de espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X evidenciaram que as nanopartículas se encontram fortemente adsorvidas ao hexaniobato e causam uma mudança na densidade eletrônica dos seus átomos superficiais. Pela excitação na região do band gap do hexaniobato, elétrons foram eficientemente transferidos para as nanopartículas de ouro conforme mostrado por espectroscopia de ressonância paramagnética eletrônica. Os desempenhos fotocatalíticos dos nanocompósitos foram avaliados para produção de H2 a partir de soluções aquosas de metanol. Foram observadas velocidades de evolução de H2 de até 294 20 mol h-1 g-1 para o Nb6O17-Au2%, com um rendimento quântico aparente de 1.1 . Tal desempenho é comparável com hexaniobatos modificados com nanopatículas de Au obtidas por fotodeposição e menor que o observado para o óxido modificado com Pt. O novo nanocompósito se destacada quanto à estabilidade sob longo período de irradiação, sendo três vezes mais estável. Por meio de imagens de microscopia eletrônica de transmissão e medidas de espectroscopia de emissão atômica por plasma acoplado indutivamente, foi observado que a utilização de nanopartículas revestidas por polietilenoimina evitaram a aglomeração e lixiviação do metal, possibilitando assim o desenvolvimento de um fotocatalisador mais estável. |
Abstract: | Photocatalysis is one of the topics of great scientific and technological interest today because it potentially allows the sustainable use of solar radiation. Considering that lamellar niobates are materials with the potential to act as photocatalysts and that Brazil holds 98% of the world's niobium reserves, the present work presents a strategy of modification of potassium hexaniobate with gold nanoparticles in order to improve the its photocatalytic performance and obtain a nanocomposite with high stability in a simple and ecological way. K4Nb6O17 was synthesized from the solid-state reaction of niobium pentoxide with potassium carbonate and exfoliated with a solution of tetrabutylammonium hydroxide. Gold nanoparticles coated with polyethyleneimine, at concentrations of 1% and 2% m/m (Nb6O17-Au1% and Nb6O17-Au2%), were adsorbed in the interlamellar region of the exfoliated hexaniobate (Nb6O17-esf). The synthesized materials had their structures characterized by X-ray diffractometry and Raman scattering spectroscopy, and their morphology analyzed by scanning and transmission electron microscopy. X-ray excited photoelectron spectroscopy data showed that the nanoparticles are strongly adsorbed to hexaniobate and cause a change in the electron density of their surface atoms. By excitation in the band gap region of hexaniobate, electrons were efficiently transferred to the gold nanoparticles as shown by electron paramagnetic resonance spectroscopy. The photocatalytic performances of the nanocomposites were evaluated for hydrogen evolution from aqueous methanol solutions. H2 evolution rates of up to 294 20 mol h-1 g-1 were observed for Nb6O17-Au2%, with an apparent quantum yield of 1.1 . Such performance is comparable with hexaniobates modified with Au nanoparticles obtained by photodeposition and lower than that observed for the oxide modified with Pt. However, the new nanocomposite stands out in terms of stability under a long period of irradiation, being three times more stable. Through transmission electron microscopy images and inductively coupled plasma atomic emission spectroscopy measurements, it was observed that the use of polyethyleneimine-coated nanoparticles prevented the agglomeration and leaching of the metal, thus enabling the development of a more robust photocatalyst. |
Keywords: | K4Nb6O17 intercalação de nanopartículas de ouro produção de H2 fotoestabilidade intercalation of gold nanoparticles H2 evolution photostability |
Area (s) of CNPq: | CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA::FOTO-QUIMICA INORGANICA |
Subject: | Química Ouro - Indústria Nanopartículas Hidrogênio - Análise |
Language: | por |
Country: | Brasil |
Publisher: | Universidade Federal de Uberlândia |
Program: | Programa de Pós-graduação em Química |
Quote: | ALVES, Higor de Oliveira. Preparação de nanocompósitos de hexaniobato com nanopartículas de Au com alta estabilidade e eficiência fotocatalítica para produção de hidrogênio. 2022. 63 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2022. DOI http://doi.org/10.14393/ufu.di.2022.404 |
Document identifier: | http://doi.org/10.14393/ufu.di.2022.404 |
URI: | https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/35477 |
Date of defense: | 18-Jul-2022 |
Appears in Collections: | DISSERTAÇÃO - Química |
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