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ORCID:  http://orcid.org/0000-0002-0941-3501
Document type: Dissertação
Access type: Acesso Aberto
Title: Estudo de catalisadores X% Ni-CeZrO2 na reação de reforma do metano com CO2 e H2O
Alternate title (s): Study of X% Ni-CeZrO2 catalysts in the reaction of methane reform with CO2 and H2O
Author: Diniz, Alexander Ferreira
First Advisor: Soares, Ricardo Reis
First member of the Committee: Varela, Maria do Carmo Rangel Santos
Second member of the Committee: Coelho, Márcia Gonçalves
Summary: O presente trabalho teve como objetivo principal estudar catalisadores x%Ni/CeZrO2 (x: % mássica = 1,5; 5 e 10) na reação de reforma seca e a vapor acopladas. Todos os catalisadores foram preparados por impregnação seca com solução aquosa de nitrato de níquel em CeZrO2, coprecipitado e calcinado a 500°C, seguido de secagem e calcinação a 400°C. Os sítios catalíticos foram caracterizados por dessorção a temperatura programada de CO2 (DTP-CO2) e de H2 (DTP-H2), além de difração de raios-X (DRX) “in-situ”. Os testes catalíticos foram realizados a 800°C, após redução de 12mg de catalisador durante 3h a 500°C, usando uma mistura reacional contendo (CH4:H2O:CO2) igual a (3:2:1). Os perfis de DTP-CO2 mostraram a presença de sítios redox/básicos de força moderada. A longa cauda presente nestes, a altas temperaturas, indica a presença de sítios fortes. Os perfis de DTP-H2 indicaram a presença de H2 armazenado no suporte. A presença de uma solução sólida homogênea entre os óxidos de cério e zircônio foi constatada em todos os catalisadores, seja calcinado ou reduzido. Um pequeno deslocamento de 0,2° após a redução indicou uma pequena distorção da rede cúbica cristalina, causada pela redução parcial do óxido misto. A reforma do CH4 com CO2 e H2O propiciaram à formação de gás de síntese numa razão próxima àquela ótima para a síntese de Fischer-Tropsch. Sítios redox promoveram boa estabilidade e atividade das reformas, através de um mecanismo bifuncional, onde estes sítios são responsáveis pela decomposição do CO2 e da H2O. Dois tipos de carbono, livres de hidrogênio, grafítico e/ou amorfo (oxidados a altas temperaturas) e na forma de filamentos (oxidação a baixas temperaturas) foram observados após a reforma em catalisadores de níquel.
Abstract: The main goal of this thesis was studying the x%Ni/CeZrO2 catalysts (x: % =1,5; 5 and 10) in the dry and steam coupled-reforming. All the catalysts were prepared by successive wetness impregnations of the support (CeZrO2) with an aqueous solution of nickel nitrate, dried, and calcined at 500°C. The catalytic sites were characterized by temperature programmed desorption of CO2 (TPD-CO,) and of H2 (TPD-H2), and also by “in-situ” X-rays (DRX) diffraction. The catalytic tests were carried out at 800°C, after a reduction of 12mg of catalyst during 3 hours at 500°C, using a reaction mixture containing (CH4:H2O:CO2) equal to (3:2:1). The profiles of TPD-CO2 showed the presence of moderate strength redox/basic sites. They also indicate the presence of some strong sites. An homogeneous solid solution between cerium and zirconium oxides was stated in all catalysts, whether they were calcined or reduced. A small displacing of 0.2° after reduction indicated a little distortion of the cubic crystalline structure, caused by the partial reduction of the mixed oxide. The CH4 reforming with CO2 and H2O led to a synthesis gas formation with an ideal ratio for the Fischer-Tropsch synthesis. Redox sites play an important role in the catalyst stability and activity by a bifunctional mechanism, in which they are responsible for the decomposition of CO2 and H2O and fumish molecular oxygen for carbon removable. Two types of hydrogen-free carbon deposited on the surface were observed after the reforming reactions: graphitic and/or amorphous, that is oxidized at high temperatures, and a filamentous one, oxidized at low temperaturas.
Keywords: Catalisadores
Sítios catalíticos
Area (s) of CNPq: CNPQ::ENGENHARIAS
Language: por
Country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
Program: Programa de Pós-graduação em Engenharia Química
Quote: DINIZ, Alexander Ferreira. Estudo de catalisadores X% Ni-CeZrO2 na reação de reforma do metano com CO2 e H2O. 2004. 72 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2020. Disponível em: http://doi.org/10.14393/ufu.di.2004.48
Document identifier: http://doi.org/10.14393/ufu.di.2004.48
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/28965
Date of defense: 2004
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