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https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/28850
ORCID: | http://orcid.org/0000-0003-2289-3797 |
Tipo do documento: | Dissertação |
Tipo de acesso: | Acesso Aberto |
Término do embargo: | 2022-02-13 |
Título: | Avaliação do efeito de ligantes orgânicos na degradação de naproxeno pelo processo foto-Fenton em condições neutras |
Título(s) alternativo(s): | Evaluation of the effect of organic binders on the degradation of naproxen by the photo-Fenton process under neutral conditions |
Autor(es): | Silva, Gizele Damaceno |
Primeiro orientador: | Trovó, Alam Gustavo |
Primeiro membro da banca: | Amaral, Fabio Augusto |
Segundo membro da banca: | Pinto, Frederico Garcia |
Resumo: | O naproxeno (NAP) é um anti-inflamatório frequentemente detectado em águas superficiais e potável, em concentrações de ng a μg L1, devido à ineficiência dos processos convencionais utilizados nas estações de tratamento de esgoto (ETE). Assim, pode ocasionar efeitos negativos para a saúde dos seres vivos. Por isso, processos de oxidação avançada (POA), têm sido estudados a fim de superar esta questão. Neste trabalho, o efeito dos ligantes (L) orgânicos férricos: oxalato de potássio (Ox), citrato de sódio (Cit), ácido nitrilotriacético (NTA), ácido etilenodiaminotetra-acético (EDTA) e ácido etilenodiamina-N, N'-disuccínico (EDDS) foi avaliado na degradação de NAP pelo processo foto-Fenton modificado. Os complexos orgânicos mantêm as espécies de ferro solúveis numa ampla faixa de pH, permitindo aplicação desse processo em meio próximo da neutralidade. A influência dos parâmetros operacionais (proporção molar entre Fe/L, concentração de peróxido de hidrogênio - H2O2 e persulfato de potássio - K2S2O8) foi avaliada, visando a determinação da melhor condição experimental para a máxima degradação de 230 μg L1 de NAP, em água destilada e efluente ETE, diferentes tipos de radiação e, pH inicial 7,0. Primeiramente, avaliou-se a influência da proporção molar entre Fe/L e a [H2O2] em água destilada. As condições otimizadas (1:1 para Fe/EDDS e Fe/NTA, 1:2 para Fe/EDTA e 1:3 para Fe/Cit, na presença de 0,56 mg L−1 de Fe3+ e 4,1 mg L−1 de H2O2) proporcionaram degradação efetiva de NAP, sob radiação artificial e solar, atingindo em todos os casos, concentrações abaixo do LQ (< 38 μg L−1) do método. Na presença de 32,4 mg L−1 de K2S2O8 observou-se que foram atingidas doses de energia acumulada próximas às obtidas quando H2O2 foi utilizado. A eficiência de degradação do fármaco foi acentuadamente melhor, para todos os complexos e oxidantes, quando a luz solar foi utilizada. Posteriormente, o POA otimizado em água destilada foi aplicado em efluente ETE com aprimoramento das [Fe3+, H2O2 e K2S2O8]. As condições otimizadas 1,2 mg L−1 de Fe3+ (concentração presente no efluente), 167 mg L−1 de H2O2 e 663 mg L−1 de K2S2O8, demonstraram que foram necessários 63,2 kJ m−2 de dose de energia para a degradação do fármaco atingir o LQ (< 19 μg L−1) utilizando Fe/Cit, Fe/NTA e Fe/EDTA e 95,1 kJ m−2 pata Fe/EDDS, utilizando o sistema Fe/L/H2O2. Melhores resultados de degradação de NAP em efluente ETE foram obtidos utilizando-se o sistema Fe/L/K2S2O8, pois foram necessários apenas 23,5 kJ m−2 de dose de energia para degradar o NAP utilizando Fe/NTA e Fe/EDTA e 31,4 kJ m−2 para Fe/Cit e Fe/EDDS. A complexidade do efluente ETE influenciou diretamente a comparação entre os L, pois em matriz real, melhores resultados de degradação foram observados quando Fe/NTA foi empregado. Além disso, a comparação entre os L permitiu definir que a utilização de Fe/Cit (1:3) teve o menor custo-benefício comparado aos demais complexos avaliados. A adição de Cit contribuiu para o aumento da carga orgânica do efluente real com 4,54 mg L1 de carbono, no entanto, ele é considerado não tóxico e biodegradável. Portanto, a avaliação do efeito dos L na degradação de NAP em efluente ETE pelo POA estudado e as condições estabelecidas neste trabalho demonstraram ser eficazes na degradação de NAP em meio neutro e podem ser consideradas como uma opção viável para o tratamento terciário de efluentes das ETE. |
Abstract: | Naproxen (NAP) is an anti-inflammatory frequently detected in surface and potable water at concentrations of ng to μg L−1, due to the inefficiency of conventional processes used in sewage treatment plants (STP). Thus, it can cause negative effects on the health of living beings. For this reason, advanced oxidation processes (AOP) have been studied in order to overcome this issue. In this work, the effect of ferric organic ligands (L): oxalate (Ox), citrate (Cit), nitrilotriacetic acid (NTA), ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA) and N, N'-disuccinic acid ethylenediamine (EDDS) was evaluated in the degradation of NAP by the modified photo-Fenton process. The organic complexes keep the iron species soluble in a wide pH range, allowing application of this process in a medium close to neutrality. The influence of operational parameters (molar ratio between Fe/L, concentration of hydrogen peroxide - H2O2 and potassium persulfate - K2S2O8) was evaluated, aiming to determine the best experimental condition for the maximum degradation of 230 μg L−1 of NAP, in different aqueous media and radiation and, initial pH 7.0. First, the influence of the molar ratio between Fe/L and [H2O2] in distilled water was evaluated. The optimized conditions (1:1 for Fe/EDDS and Fe/NTA, 1:2 for Fe/EDTA and 1:3 for Fe/Cit, in the presence of 0.56 mg L−1 of Fe3+ and 4.1 mg L−1 of H2O2) provided effective degradation of NAP, under artificial and solar radiation, reaching in all cases concentrations below the LQ (< 38 μg L−1) of method. In the presence of 32.4 mg L−1 of K2S2O8 it was observed that doses of accumulated energy were reached close to those obtained when H2O2 was used. The degradation efficiency of the drug was markedly better, for all complexes and oxidants, when sunlight was used. Subsequently, the optimized POA in distilled water was applied in STP effluent with improvement of [Fe3+, H2O2 and K2S2O8]. The optimized conditions 1.2 mg L−1 of Fe3+ (concentration present in the effluent), 167 mg L−1 of H2O2 and 663 mg L−1 of K2S2O8, demonstrated that 63.2 kJ m−2 of energy dose was required for the drug degradation reaches LQ (< 19 μg L−1) using Fe/Cit, Fe/NTA and Fe/EDTA and 95.1 kJ m−2 for Fe/EDDS, using the Fe/L/H2O2 system. Better results of NAP degradation in STP effluent were obtained using the Fe/L/K2S2O8 system, as it took only 23.5 kJ m−2 of energy dose to degrade the NAP using Fe/NTA and Fe/EDTA and 31.4 kJ m−2 for Fe/Cit and Fe/EDDS. The complexity of the STP effluent directly influenced the comparison between the L, because in a real matrix, better degradation results were observed when Fe/NTA was used. In addition, the comparison between the L allowed us to define that the use of Fe/Cit (1:3) had the lowest cost benefit compared to the other evaluated complexes. The addition of Cit contributed to the of the organic load of the real effluent with 4.54 mg L−1 of carbon, however, it is considered non-toxic and biodegradable. Therefore, the evaluation of the effect of L on the degradation of NAP in effluent STP by the studied AOP and the conditions established in this work demonstrated to be effective in the degradation of NAP in neutral medium and can be considered as a viable option for the tertiary treatment of wastewater from STP. |
Palavras-chave: | Fármacos Drugs Contaminantes De Interesse Emergente Contaminants Of Emerging Interest Processos De Oxidação Avançada Advanced Oxidation Processes Complexos Orgânicos de Ferro Organic Iron Complexes Luz Solar Sun Light Química Chemistry |
Área(s) do CNPq: | CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
Idioma: | por |
País: | Brasil |
Editora: | Universidade Federal de Uberlândia |
Programa: | Programa de Pós-graduação em Química |
Referência: | SILVA, Gizele Damaceno. Avaliação do efeito de ligantes orgânicos na degradação de naproxeno pelo processo foto-Fenton em condições neutras. 2020. 110f. Dissertação (Mestrado em Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2020. DOI http://doi.org/10.14393/ufu.di.2020.191. |
Identificador do documento: | http://doi.org/10.14393/ufu.di.2020.191 |
URI: | https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/28850 |
Data de defesa: | 13-Fev-2020 |
Aparece nas coleções: | DISSERTAÇÃO - Química |
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