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Document type: Tese
Access type: Acesso Aberto
Title: Degradação simultânea dos fármacos genfibrozila, hidroclorotiazida e naproxeno pelos processos TiO2/UV-A, TiO2/H2O2/UV-A e H2O2/UV-C em diferentes matrizes aquosas
Alternate title (s): Simultaneous degradation of the pharmaceuticals genfibrozil, hydrochlorothiazide and naproxen by the processes TiO2 / UV-A, TiO2 / H2O2 / UV-A and H2O2 / UV-C in different aqueous matrices
Author: Paniagua, Cleiseano Emanuel da Silva
First Advisor: Trovó, Alam Gustavo
First member of the Committee: Freire, Renato Sanches
Second member of the Committee: Raimundo, Cassiana Carolina Montagner
Third member of the Committee: Borges Neto, Waldomiro
Fourth member of the Committee: Faria, Luiz Antonio de
Summary: Neste trabalho foi avaliada a degradação dos fármacos hidroclorotiazida (HCTZ), naproxeno (NAP) e genfibrozila (GEN) pelos processos de peroxidação fotoassistida (H2O2/UV-C), fotocatálise heterogênea (TiO2/UV-A) em diferentes matrizes aquosas (água desionizada - AD, água de rio - AR e efluente de estação de tratamento de esgoto – ETE). Inicialmente, foi avaliada a influência da fotólise (UV-C) em diferentes valores de pHs (4,0; 5,8 e 7,0) para AD e AR e pHs (4,0; 6,0 e 7,7) para ETE, não influenciando significativa na eficiência de degradação, elegendo-se os valores de pH 5,8 (AD e AR) e 7,7 (ETE), por serem o pH natural dessas matrizes. Em seguida, avaliou-se a influência da concentração de H2O2, obtendo-se a melhor eficiência na concentração de 4,0 (AD e AR) e 64,0 mg L-1 (ETE) após 30 min de irradiação UV-C. Para o processo UV-A, avaliou-se a influência da concentração de TiO2, resultando em melhor eficiência na concentração de 150 mg L-1 (AD e AR) após 120 min, e 450 mg L-1 (ETE) após 240 min de irradiação. Diante de tais resultados, avaliou-se a influência da concentração de H2O2 no processo TiO2/UV-A, obtendo-se uma melhor eficiência na concentração de 6,0 mg L-1 (AD e AR) não sendo observado este comportamento para a matriz de ETE. Nestas condições obtiveram-se eficiências de degradação acima de 90% (HCTZ e NAP) e 80% (GEN) em todas as matrizes. Em seguida sob as melhores condições experimentais obtidas, estendeu-se o tempo de reação nos processos avaliados em todas as matrizes, com o intuito de monitorar a eficiência de degradação dos fármacos, a evolução da toxicidade aguda para a bactéria V. fischeri, a mineralização e o consumo de H2O2. No processo H2O2/UV-C (4,0 mg L-1 de H2O2), a eficiência de degradação atingiu valores abaixo do limite de detecção (LD) para todos os fármacos em 60 min (AD); em AR chegou-se a valores abaixo do LD para os fármacos em 90 min, com exceção do GEN; Em ETE (64 mg L-1 de H2O2) para todos os fármacos em 45 min. Nestas condições, a mineralização foi de 43% (AD), 53% (AR) e 58% (ETE) após 120 min de irradiação. Pelo processo TiO2/UV-A, a degradação de todos os fármacos atingiu valores abaixo do LD em 240 min (AD e AR) e 300 min (ETE), a mineralização chegou a 38% (AD), 65% (AR) e 75% (ETE). Adicionando-se H2O2 (6,0 mg L-1), com reposição a cada 15 min, ocorreu a degradação de todos os fármacos abaixo de seus respectivos LD em 180 min nas matrizes AD e AR, levando a uma mineralização de 65% (AD) e 85% (AR). Ao se utilizar a radiação solar com o emprego de TiO2, a eficiência de degradação foi acima de 76% para todas as matrizes ao se aplicar uma dose de energia de 448 kJ m-2, a remoção de COD chegou a 65% (AD), 58% (AR) e 52% (ETE). A toxicidade aguda foi avaliada em função da inibição da luminescência da bactéria V. fischeri, obtendo-se inibição acima de 70% para todos os processos avaliados, indicando que os sub-produtos gerados são mais tóxicos em relação aos fármacos de origem. Em uma aplicação real, estes fármacos estarão em concentrações menores e consequentemente serão gerados sub-produtos em menor concentração, o que pode não desencadear algum efeito deletério na biota aquática. Portanto, os processos TiO2/UV-A e H2O2/UV-C podem ser empregados como uma alternativa de tratamento para as matrizes aquosas, podendo-se empregar a radiação solar no processo TiO2/UV-A, tornando estas tecnologias bastante inovadora e viáveis.
Abstract: In this work it was evaluated the degradation of hydrochlorothiazide (HCTZ), naproxen (NAP) and gemfibrozil (GEM) by photoassited peroxidation (UV-C/H2O2), heterogeneous photocatalysis (UV-A/TiO2) in diferente aqueous matrices (deionized water - DW, river water - RW and effluent from sewage treatment plant – STP). Initially, it was evaluated the influence of photolysis (UV-C) in different pH values (4.0, 5.8 and 7.0) for DW and RW and pHs (4.0, 6.0 and 7.7) for STP, not significantly influencing the degradation efficiency, being chosen the values of pH 5.8 (DW and RW) and 7.7 (STP), as they are the natural pH of these matrices. Then, the influence of the H2O2 concentration was evaluated, obtaining the best efficiency in the concentration of 4.0 (DW and RW) and 64.0 mg L-1 (STP) after 30 min of UV-C irradiation. For the UV-A process, the influence of the TiO2 concentration was evaluated, resulting in a better concentration efficiency of 150 mg L-1 (DW and RW) after 120 min, and 450 mg L-1 (STP) after 240 min irradiation. In view of these results, the influence of the H2O2 concentration on the UV-A/TiO2 process was evaluated, obtaining a better efficiency in the concentration of 6.0 mg L-1 (DW and RW), not being observed the same behavior for the matrix of STP. Under these conditions degradation efficiencies above 90% (HCTZ and NAP) and 80% (GEM) were obtained in all matrices. Then under the best experimental conditions obtained, the reaction time was extended in the evaluated processes in all the matrices, in order to monitor the degradation efficiency of the pharmaceuticals, the evolution of the acute toxicity for the V. fischeri bacteria, the mineralization and H2O2 consumption. In the UV-C /H2O2 process (4.0 mg L-1 of H2O2), the degradation efficiency reached values below the detection limit (DL) for all pharmaceuticals in 60 min (DW); in RW, values below DL for the pharmaceuticals were reached in 90 min, with the exception of GEM; In STP (64 mg L-1 of H2O2) for all in 45 min. In this conditions, the mineralization was 43% (DW), 53% (RW) and 58% (STP) after 120 min of irradiation. UV-A/TiO2 degradation of all pharmaceuticals reached values below LD in 240 min (DW and RW) and 300 min (STP), the mineralization reached 38% (DW), 65% (RW) and 75% (STP). Addition of H2O2 (6.0 mg L-1), with replacement every 15 min, degradation of all the pharmaceuticals below their respective DL in 180 min in the DW and RW matrices, leading to a 65% mineralization (DW) and 85% (RW). When using solar radiation with the use of TiO2, the degradation efficiency was above 76% for all matrices when applying a energy dose of 448 kJ m-2, DOC removal reached 65% (DW), 58% (RW) and 52% (STP). The acute toxicity was evaluated as a function of the inhibition of the V. fischeri bacterium' luminescence, obtaining inhibition above 70% for all evaluated processes, indicating that the by-products generated are more toxic than the original pharmaceuticals. In a real application, these will be in lower concentrations and consequently sub-products will be generated in a lower concentration, which may not trigger any deleterious effects on the aquatic biota pharmaceuticals. There fore, the UV-A/TiO2 and UV-C/H2O2 processes can be used as a treatment alternative for the aqueous matrices, and solar radiation can be used in the UV-A/TiO2 process, making these technologies very innovative and viable.
Keywords: Radiação ultravioleta
Ultraviolet radiation
Peroxidação fotoassistida
Photoassisted peroxidation
Água desionizada
Deionized water
Fotocatálise heterogênea
Heterogeneous photocatalysis
Água residiária
Wastewater
Química
Chemistry
Fármacos
Pharmaceuticals
Fotocatálise
Photocatalysis
Peroxidação
Peroxidation
Águas residuárias
Fármacos - Peroxidação
Area (s) of CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA
Language: por
Country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
Program: Programa de Pós-graduação em Química
Quote: PANIAGUA, Cleiseano Emanuel da Silva. Degradação simultânea dos fármacos genfibrozila, hidroclorotiazida e naproxeno pelos processos TiO2/UV-A, TiO2/H2O2/UV-A e H2O2/UV-C em diferentes matrizes aquosas. 2018. 159 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2018. DOI http://dx.doi.org/10.14393/ufu.te.2018.799
Document identifier: http://dx.doi.org/10.14393/ufu.te.2018.799
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/22485
Date of defense: 24-Aug-2018
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