Use este identificador para citar ou linkar para este item: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/21939
Tipo do documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso Aberto
Título: Controle das propriedades estruturais, ópticas e eletrocatalíticas de nanocompósitos de óxidos semicondutores obtidos por aquecimento com micro-ondas
Título(s) alternativo(s): Control of the structural, optical and electrocatalytic properties of semiconducting oxides nanocomposites obtained by microwave heating."
Autor(es): Romeiro, Fernanda da Costa
Primeiro orientador: Lima, Renata Cristina de
Primeiro coorientador: Nossol, Edson
Primeiro membro da banca: Madurro, João Marcos
Segundo membro da banca: Ferrari, Jefferson Luis
Terceiro membro da banca: Freitas, Luciana Gaffo
Quarto membro da banca: Escote, Márcia Tsuyama
Resumo: Amostras de óxido de zinco (ZnO) e dióxido de titânio (TiO2) puro e nanocompósitos de rGO-ZnO, rGO-TiO2 e rGO-TiO2-ZnO foram preparadas por meio do método hidrotérmico de micro-ondas (HM). Em condições hidrotérmicas de micro-ondas, pode-se observar que houve a redução do óxido de grafeno (GO) para o óxido de grafeno reduzido (rGO). Imagens de MEV mostraram que em todas as amostras de nanocompósitos, as nanopartículas dos óxidos estão bem dispersas nas folhas do rGO. A espectroscopia Raman apresentou os modos vibracionais ativos da estrutura wurtzita do ZnO, GO e anatase do TiO2 confirmando a obtenção dos compósitos de rGO-ZnO, rGO-TiO2 e rGO-TiO2-ZnO. Foi observado que os valores de band gap dos nanocompósitos diminuíram em relação ao óxidos puros. Os nanocompósitos de rGO-TiO2 e 16rGO-TiO2-ZnO contendo maior quantidade de rGO apresentaram dois valores de band gap relacionados à formação de ligações químicas entre Ti-O-C. A introdução do GO na estrutura promoveu uma diminuição da intensidade da emissão fotoluminescente em comparação com os óxidos puros, sugerindo que a transferência de elétrons dos óxidos para as folhas de rGO diminuiu a recombinação eletrônica nos nanocompósitos. Os filmes dos nanocompósitos apresentaram alta densidade de corrente e boa estabilidade frente a evolução de moléculas de oxigênio, resultantes da interação eletrônica entre as nanopartículas de ZnO e TiO2 com as folhas de rGO. A presença de rGO nos nanocompósitos aumentou a separação de carga nos pares elétron/buraco, promovendo um maior efeito eletrocatalítico na oxidação das moléculas de água. Nanopartículas de CoOx@NC foram sintetizadas com sucesso pelo tratamento térmico do precursor de Co(TCNQ)2 a diferentes temperaturas de calcinação. Os resultados de DRX mostraram a possível formação de uma mistura das fases cúbica de CoO e do tipo espinélio de Co3O4. As imagens de microscopia revelaram que as nanopartículas de cobalto estão distribuídas homogeneamente nas estruturas de haste de carbono. O nanocompósito CoOx@NC obtido a 400 °C exibiu a melhor atividade catalítica para a evolução de oxigênio e de hidrogênio no meio alcalino, com alta estabilidade e alta densidade de corrente atribuída ao efeito sinérgico da matriz de carbono e do óxido de cobalto.
Abstract: Samples of pure ZnO and TiO2 and nanocomposites of rGO-ZnO, rGO-TiO2 and rGO-TiO2-ZnO were successfully prepared by microwave assisted hydrothermal method. In microwave hydrothermal conditions, the reduction of graphene oxide (GO) to reduced graphene oxide (rGO). FE-SEM images showed that the nanoparticles become well dispersed on the rGO sheets. The Raman spectroscopy showed the active vibrational modes of the ZnO, GO and TiO2 anatase wurtzite structure, confirming the obtaining of the nanocomposites of rGO-ZnO, rGO-TiO2 and rGO-TiO2-ZnO. In relation to the band gap value of the pure ZnO and TiO2, the band gap values of the nanocomposites decreased. The nanocomposites of rGO-TiO2 and 16rGO-TiO2-ZnO containing greater amount of rGO showed two band gap values, which may be related to the formation of chemical bonds between Ti-O-C. The introduction of GO promoted a decrease in the intensity of photoluminescence emission compared to pure oxides, suggesting that the transfer of electrons from the oxides to the rGO sheets decreases the electron recombination in the nanocomposites. The resulting nanocomposites exhibited high current density and stability which were resulted from the electronic interaction between the ZnO and TiO2 nanoparticles with the rGO sheets. The presence of rGO in the nanocomposites increased the charge separation of the electron hole-pair, resulting in a greater electrocatalytic effect in the water oxidation. In addition to these results, small CoOx@NC nanoparticles was successfully synthesized by thermal treatment of Co(TCNQ)2 at different calcination temperatures. The results of XRD showed the possible formation of a mixture of phases related to the cubic CoO structure and to the spinel-type Co3O4 phase. The microscopy images revealed that cobalt nanoparticles were homogeneously distributed in the carbon rod structures. The CoOx@NC nanocomposite obtained at 400°C exhibited the higher activity for oxygen evolution reaction and hydrogen evolution reaction in alkaline media, with high stability and current density attributed to the synergistic effect of the carbon matrix and cobalt oxide.
Palavras-chave: Nanoparticulas
óxido de cobalto
propriedades eletroquímicas
óxido de zinco
dióxido de titânio
óxido de grafeno
nanoparticles
cobalt oxide
electrochemical properties
zinc oxide
titanium dioxide
graphene oxide
Área(s) do CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA
Idioma: por
País: Brasil
Editora: Universidade Federal de Uberlândia
Programa: Programa de Pós-graduação em Química
Referência: ROMEIRO, Fernanda da Costa. Controle das propriedades estruturais, ópticas e eletrocatalíticas de nanocompósitos de óxidos semicondutores obtidos por aquecimento com micro-ondas - Uberlândia. 2018. 137 f. Tese de Doutorado (Doutorado em Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2018. DOI http://dx.doi.org/10.14393/ufu.te.2018.787.
Identificador do documento: http://dx.doi.org/10.14393/ufu.te.2018.787
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/21939
Data de defesa: 22-Jun-2018
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