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Tipo do documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso Aberto
Título: Influência dos íons Ce4+, Sm3+ e Gd3+ nas propriedades fotoluminescentes e fotocatalíticas do óxido de zinco
Autor(es): Marinho, Juliane Zacour
Primeiro orientador: Lima, Renata Cristina de
Primeiro membro da banca: Santos, Maria Rita de Cássia
Segundo membro da banca: Nossol, Edson
Terceiro membro da banca: Góes, Márcio de Sousa
Quarto membro da banca: Assunção, Rosana Maria Nascimento de
Resumo: Nanoestruturas de ZnO puro e dopado com os íons terras raras (TR: Ce4+, Sm3+ e Gd3+), preparadas pelo método hidrotérmico de micro-ondas (HM), com propriedades fotoluminescentes e fotocatalíticas foram obtidas no presente trabalho. Os materiais foram sintetizados sob baixa temperatura, à 90 ºC, e em curtos tempos de reação, de 2 e 16 minutos. A formação da fase hexagonal wurtzita foi observada para as amostras de ZnO puro e dopado com os íons Ce4+, Sm3+ e Gd3+. Os resultados de refinamento Rietveld exibiram coeficientes de confiabilidade referentes a um bom refinamento. Os espectros Raman revelaram a presença do modo E2H em 438 cm-1 confirmando a formação da estrutura hexagonal wurtzita do ZnO para todas as amostras obtidas e as distorções locais geradas pela adição dos íons terras raras causando uma desordem à curto alcance na estrutura do ZnO. As imagens de MEV-FEG mostraram a importância do tempo de síntese na formação das nanoestruturas de ZnO puro e dopado. As amostras sintetizadas em 2 minutos são constituídas de partículas com formas irregulares, enquanto que após 16 minutos de síntese, observou-se um crescimento direcional das partículas com a formação de placas homogêneas e espessura média de 45 nm. Os espectros EDX confirmaram a presença dos elementos cério, samário e gadolínio nas amostras dopadas e a pureza das mesmas. Todas as amostras apresentaram propriedades fotoluminescentes com banda larga na região visível do espectro, com emissão máxima na região verde-laranja. A incorporação dos íons dopantes levou a um aumento na porcentagem de área de emissão na região do verde, associada à presença de vacâncias de oxigênio. A morfologia e o tamanho das partículas formadas, que tiveram influência especialmente da dopagem e do tempo de reação hidrotérmica, desempenharam um papel fundamental na atividade fotocatalítica dos materiais sintetizados. Todos os materiais obtidos apresentaram atividade fotocatalítica, sendo que os catalisadores que apresentaram um ótimo desempenho frente à degradação do corante azul de metileno foram: ZnO dopado com 2% em mol de Gd3+ à 2 minutos, 1% em mol de Gd3+ à 16 minutos e 2% em mol de Sm3+ à 16 minutos, com 65%, 73% e 100% de eficiência, respectivamente.
Abstract: Nanoestructures of ZnO pure and doped with rare earth ions (TR: Ce4+, Sm3+ and Gd3+), prepared by the microwave hydrothermal (MH) method, with photoluminescent and photocatalytic properties were obtained in the present work. The materials were synthesized under low temperature at 90 °C and in short reaction times of 2 and 16 minutes. The formation of the wurtzite hexagonal phase was observed for samples of pure ZnO and doped with the Ce4+, Sm3+ and Gd3+ ions. The Rietveld refinement results exhibited reliability coefficients for good refinement. Raman spectra revealed the presence of the E2H mode at 438 cm-1 confirming the formation of the ZnO wurtzite hexagonal structure for all samples obtained and the local distortions generated by the addition of the rare earth ions causing a short-range disorder in the ZnO structure. MEV-FEG images showed the importance of the time of synthesis in the formation of pure and doped ZnO nanostructures. The samples synthesized in 2 minutes are irregularly shaped particles, while after 16 minutes of synthesis, a directional growth of the particles was observed with the formation of homogeneous plates with a mean thickness of 45 nm. The EDX spectra confirmed the presence of the cerium, samarium and gadolinium elements in the doped samples and their purity. All samples presented photoluminescent properties with broad band in the visible region of the spectrum, with maximum emission in the green-orange region. The incorporation of doping ions led to an increase in the percentage of emission area in the green region, associated to the presence of oxygen vacancies. The morphology and size of the formed particles, which had a special influence on doping and hydrothermal reaction time, played a fundamental role in the photocatalytic activity of the synthesized materials. All the materials obtained showed photocatalytic activity, and the catalysts that presented the best performance against the degradation of the methylene blue dye were: ZnO doped with 2 mol% Gd3+ at 2 minutes, 1 mol% Gd3+ at 16 minutes and 2 mol% Sm3+ at 16 minutes, with 65%, 73% and 100% efficiency, respectively.
Palavras-chave: Química
Óxido de zinco
Terras raras
Fotoluminescência
Método hidrotérmico de micro-ondas
Fotocatálise
Zinc oxide
Rare earths
Microwave-hydrothermal method
Photoluminescence
Photocatalysis
Área(s) do CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
Idioma: por
País: Brasil
Editora: Universidade Federal de Uberlândia
Programa: Programa de Pós-graduação em Química
Referência: MARINHO, Juliane Zacour. Influência dos íons Ce4+, Sm3+ e Gd3+ nas propriedades fotoluminescentes e fotocatalíticas do óxido de zinco. 2017. 136 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2017. DOI http://dx.doi.org/10.14393/ufu.te.2017.62.
Identificador do documento: http://dx.doi.org/10.14393/ufu.te.2017.62
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/18956
Data de defesa: 17-Fev-2017
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