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metadata.dc.type: Dissertação
metadata.dc.rights: Acesso Aberto
Title: Síntese, caracterização e avaliação da atividade fotocatalítica de TiO2 modificado com nitrogênio e prata
metadata.dc.creator: Silva, Tatiana Aparecida da
metadata.dc.contributor.advisor1: Machado, Antonio Eduardo da Hora
metadata.dc.contributor.referee1: Patrocínio, Antonio Otavio de Toledo
metadata.dc.contributor.referee2: Machado, Giovanna
metadata.dc.description.resumo: Neste trabalho foram sintetizados catalisadores baseados no dióxido de titânio dopados com prata e/ou nitrogênio, visando obter óxidos com elevada atividade fotocatalítica, capazes de serem fotoativados com radiação visível. Os semicondutores foram obtidos por precipitação homogênea, variando parâmetros de síntese (concentração e ordem de adição dos dopantes) e tratamento térmico (mufla e hidrotermal). Para compreender a relação entre as propriedades estruturais, morfológicas, eletrônicas e a atividade fotocatalítica dos óxidos, foram aplicadas várias técnicas de caracterização, incluindo difração de raios-X (DRX), espectroscopia por reflectância difusa UV-Vis, área superficial específica (BET), espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios-X (XPS), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e espectroscopia RAMAN. O potencial fotocatalítico dos catalisadores foi demonstrado através de ensaios de fotodegradação do corante azóico Tartrazina e produção de hidrogênio. A espectroscopia Raman, a difração de raios-X e o refinamento pelo método Rietveld revelaram catalisadores cristalinos com a coexistência das fases anatase e broquita, sendo que a anatase é sempre predominante. Os semicondutores apresentaram elevadas áreas superficiais, e tamanho médio de cristalito, entre 5 e 14 nm, sendo fortemente afetados pela concentração dos dopantes. A inclusão dos dopantes ampliou a absorção dos catalisadores na região do visível, graças à inserção de níveis intermediários entre a banda de valência e de condução dos óxidos. Os catalisadores codopados exibiram um aumento na atividade fotocatalítica em relação aos dopados e ao TiO2-P25. Este aumento deve-se à sinergia entre os dopantes, proporcionando uma separação de cargas mais eficiente com o consequente retardamento da recombinação elétron/lacuna. A ordem crescente de atividade fotocatalítica dos materiais testados foi TiO2 < NTiO2 < AgTiO2 < AgNTiO2, com destaque para o catalisador Ag5N18,5TiO2-2, com o qual foi obtido 62,1% de mineralização e 97,9% de descoloração da Tartrazina, em 140 minutos de reação, e uma taxa de produção de hidrogênio de 42,6 mmol g-1 h-1, enquanto que com o TiO2 obteve-se, 21,1% de mineralização e 49,1% de descoloração no mesmo intervalo de tempo, e uma taxa de produção de hidrogênio de 6,1 mmol g-1 h-1.
Abstract: In this work, catalysts based on titanium dioxide doped with silver and/or nitrogen were synthesized in order to obtain oxides with high photocatalytic activity and photoactivation under visible radiation. The semiconductors were obtained by homogeneous precipitation varying synthesis parameters (concentration and dopant order of addition) and heat treatment (furnace or hydrothermal). In order to understand the relationship between structural, morphological, electronic and photocatalytic activity of the studied oxides various characterization techniques were applied, including X-ray diffraction (XRD), diffuse reflectance spectroscopy, specific surface area (BET), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), transmission electron microscopy (TEM) and Raman spectroscopy. The photocatalytic potential of the catalysts was analyzed by photodegradation tests of azo dye Tartrazine and hydrogen production essays. Raman spectroscopy, X-ray diffraction and Rietveld refinement revealed crystalline catalysts with coexistence of anatase and brookite phases. It was also observed the anatase predominance in all oxides. The semiconductors exhibited high surface areas and crystallite size, between 5 and 14 nm, and showed to be strongly affected by the concentration of dopants. Furthermore, the observed increase of the catalysts absorption in the visible region by the inclusion of dopants could be attributed by the insertion of intermediate levels between the valence band and conduction band of the oxides. The codoping catalysts exhibited an increase in photocatalytic activity when compared to doped oxides and TiO2-P25. This increment could be related to the synergy between the used dopants, providing a more efficient charge separation and consequent retardation of electron/hole recombination. The ascending order of photocatalytic activity of evaluated materials was TiO2 < NTiO2 < AgTiO2 < AgNTiO2, highlighting the catalyst Ag5N18,5TiO2-2, with 62.1% mineralization and 97.9% discoloration of Tartrazine, in 140 minutes of reaction, and a rate of 42.6 mmol g-1 h-1 hydrogen production, while TiO2 achieve 21.1% mineralization and 49.1% discoloration in the same time interval, and a hydrogen production rate of 6.1mmolg-1 h-1.
Keywords: Dióxido de titânio
Fotocatálise heterogênea
Produção de hidrogênio
Codopagem
Nitrogênio e prata
Titanium dioxide
Heterogeneous photocatalysis
Hydrogen production
Codoping
Nitrogen and silver
Fotocatálise
Nitrogênio
metadata.dc.subject.cnpq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
metadata.dc.language: por
metadata.dc.publisher.country: BR
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
metadata.dc.publisher.initials: UFU
metadata.dc.publisher.department: Ciências Exatas e da Terra
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-graduação em Química
Citation: SILVA, Tatiana Aparecida da. Síntese, caracterização e avaliação da atividade fotocatalítica de TiO2 modificado com nitrogênio e prata. 2015. 120 f. Dissertação (Mestrado em Ciências Exatas e da Terra) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2015.
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/17446
Issue Date: 17-Jul-2015
Appears in Collections:DISSERTAÇÃO - Química

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