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Document type: Dissertação
Access type: Acesso Aberto
Title: Avaliação de parâmetros operacionais na cinética de degradação do antibiótico ciprofloxacino pelo processo foto-fenton
Author: Santos, Lucilene Cândida dos
First Advisor: Trovó, Alam Gustavo
First member of the Committee: Borges Neto, Waldomiro
Second member of the Committee: Alves, Valéria Almeida
Summary: Neste trabalho foi avaliada a degradação do antibiótico ciprofloxacino CIP (33,1mg L-1)pelo processo foto-Fenton utilizando radiação artificial. Primeiramente avaliou-se diferentes concentrações de Fe3+ (1,4, 5,6, 11,2 e 16,8 mg L-1) na cinética de remoção de CIP e carbono orgânico dissolvido - COD (mineralização), bem como no consumo de H2O2 utilizando-se 510 mg L-1 de H2O2 e pH 2,5-2,8. A concentração de CIP ficou abaixo do limite de quantificação do equipamento - LQ (< 0,163 mg L-1) em apenas 2 minutos, para todas as concentrações de Fe3+ avaliadas, não sendo possível verificar o efeito deste parâmetro operacional para a remoção de CIP. Em relação aos resultados de mineralização e consumo de H2O2, o melhor ajuste matemático observado para todos os dados experimentais obtidos nos diferentes níveis de concentração de Fe3+ avaliados foi de primeira ordem. Além disso, foi observado que o aumento da concentração de Fe3+ resultou num aumento proporcional na velocidade de mineralização e de consumo de H2O2, sendo a concentração de 11,2 mg L-1 de Fe3+ escolhida para os experimentos posteriores. A seguir, foi avaliado o efeito de diferentes concentrações de H2O2 (85, 170, 340, 510 e 680 mg L-1) na cinética de mineralização de CIP e consumo de H2O2 utilizando a melhor concentração de Fe3+ (11,2 mg L-1), e, em pH 2,5-2,8. Comportamento semelhante ao observado para as diferentes concentrações de Fe3+ foi obtido, melhor ajuste matemático para a mineralização de CIP e consumo de H2O2 sendo de primeira ordem. A velocidade de mineralização de CIP também aumentou proporcionalmente com a concentração de H2O2, contudo até um determinado valor de H2O2 (340 mg L-1). Acima desta concentração, houve um decréscimo na velocidade de mineralização devido à ocorrência de reações ineficientes. Estes resultados, demonstram a importância de avaliar os parâmetros operacionais, tais como as concentrações dos reagentes de Fenton, a fim de otimizar a eficiência do processo de fotodegradação, bem como reduzir os custos dos processos com reagentes químicos. Assim, as melhores concentrações obtidas experimentalmente em água deionizada (AD) em relação aos parâmetros operacionais avaliados considerando a mineralização de CIP utilizando radiação artificial foram: [Fe3+] = 11,2 mg L-1 e [H2O2] = 340 mg L-1. Sob tais condições experimentais, a influência de diferentes matrizes aquosas (água de mar simulada AM, e, efluente tratado de estação de tratamento de esgoto - ETE) na degradação de CIP foi avaliada, e os resultados foram comparados aos obtidos em AD. A completa remoção de CIP (considerando o LQ do equipamento) foi influenciada pela composição da matriz, uma vez que em AD ocorreu após 2 minutos do processo foto-Fenton, enquanto que 10 minutos foram necessários para a AM e efluente de ETE. Isto ocorreu provavelmente devido à presença de ânions inorgânicos (cloreto e sulfato) em AM, os quais formam complexos estáveis com ferro, e que também atuam como sequestradores de radicais hidroxilas, assim como pela presença de matéria orgânica natural presente no efluente de ETE, a qual também compete com o composto-alvo pelos radicais hidroxila, influenciando assim o processo de degradação. Baseado nos resultados obtidos neste trabalho pode ser observado que o processo foto-Fenton pode ser uma alternativa de tratamento de águas contendo CIP, pois houve completa remoção de CIP (considerando o LQ do equipamento) após apenas 2 minutos, seguido de 75% de remoção de COD e redução da toxicidade aguda para A. salina de 76,7% ± 4,7% para 20,0% ± 10,0% após 60 minutos. Visto que vários efeitos ecotoxicológicos estão associados aos resíduos de fármacos, em específico antibióticos, presentes nos ambientes aquáticos e que os processos convencionais não conseguem removê-los eficientemente, a aplicação deste processo se mostra bastante viável.
Abstract: In this work the degradation of the antibiotic ciprofloxacin CIP (33.1 mg L-1) by photo- Fenton process using artificial radiation was evaluated. First, the effect of different concentrations of Fe 3+ (1.4, 5.6, 11.2 and 16.8 mg L -1) on the kinetics of CIP and dissolved organic carbon DOC (mineralization), as well as the consumption of H2O2 using 510 mg L-1 of H2O2and pH 2.5-2.8 was studied. The CIP concentration was below of the quantitation limit of the equipment - LQ (<0.163 mg L-1) in just 2 minutes, for all concentration of Fe3+ evaluated, it was not possible to verify the effect of this operating parameter for the removal of CIP. Regarding the results of mineralization and consumption of H2O2, the best fit mathematical observed for all the experimental data obtained at different concentrations of Fe3+ evaluated, was first order. Furthermore, it was observed that the concentration of Fe3+ resulted in a proportional increase in the rate of mineralization and consumption of H2O2, being the concentration of 11.2 mg L-1 of Fe3+ chosen for the subsequent experiments. Next, the effect of different concentrations of H2O2 (85, 170, 340, 510 and 680 mg L-1) on kinetics of CIP mineralization and consumption of H2O2 using the best concentration of Fe3+ (11.2 mg L-1), and at pH 2.5-2.8 was evaluated. Similar behavior observed for the different concentrations of Fe3+ was obtained, the best mathematical fit for CIP mineralization and H2O2 consumption was of first order. The rate of CIP mineralization also increased proportionally with H2O2 concentration, but up to a certain amount of H2O2 (340 mg L-1). Above of this concentration, there was a decrease in the rate of mineralization due to the occurrence of inefficient reactions. These results demonstrate the importance of evaluating the operational parameters, such as the concentrations of Fenton´s reagents, in order to optimize the efficiency of the photodegradation process, as well as reduce the costs of processes with chemical reagents. Thus, the best concentrations obtained experimentally in deionized water (DW) in relation to the operational parameters evaluated considering the CIP mineralization using artificial radiation were: [Fe3+] = 11.2 mg L-1 and [H2O2] = 340 mg L-1. Under these experimental conditions, the influence of different aqueous matrices (simulated seawater - SW and treated effluent from sewage treatment plant - STP) in the CIP degradation was evaluated, and the results were compared to those obtained in DW. Complete removal of CIP (considering the LQ equipment) was influenced by the composition of the matrices, since in DW occurred after 2 minutes of the photo-Fenton process, while 10 minutes were required in SW and STP effluent. This is probably due to the presence of inorganic anions (chloride and sulphate) in SW, which form stable complexes with iron, and also act as scavengers of hydroxyl radicals, as well as by the presence of natural organic matter present in the effluent of STP, which also competes with the target-compound by hydroxyl radicals, influencing the degradation process. Based on the results obtained in this work, it was observed that the photo-Fenton process can be an alternative of treatment to waters containing CIP, since there was complete removal of CIP (considering the LQ equipment) after only 2 minutes, followed by 75% of DOC removal and reduction of acute toxicity to A. saline from 76.7% ± 4.7% to 20.0% ± 10.0% after 60 minutes. Since several ecotoxicological effects are associated with waste pharmaceuticals, in specific antibiotics, in aquatic environments and conventional processes fail to remove them efficiently, the application of this process appears quite feasible.
Keywords: Fármacos
Efluente de estação de tratamento de esgoto
Processos oxidativos avançados
Águas superficiais
Toxicidade
Pharmaceuticals
Sewage treatment plant effluent
Advanced oxidation processes
Surface waters
Toxicity
Ciprofloxacina
Esgotos - Tratamento
Area (s) of CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
Language: por
Country: BR
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
Institution Acronym: UFU
Department: Ciências Exatas e da Terra
Program: Programa de Pós-graduação em Química
Quote: SANTOS, Lucilene Cândida dos. Avaliação de parâmetros operacionais na cinética de degradação do antibiótico ciprofloxacino pelo processo foto-fenton. 2014. 91 f. Dissertação (Mestrado em Ciências Exatas e da Terra) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2014.
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/17424
Date of defense: 29-Aug-2014
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