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metadata.dc.type: Dissertação
metadata.dc.rights: Acesso Aberto
Title: Estudo do Catalisador (10%Ni-1%Cu) suportado na oxidação parcial indireta do Etanol
metadata.dc.creator: Furtado, Andréia Cristina
metadata.dc.contributor.advisor1: Soares, Ricardo Reis
metadata.dc.contributor.referee1: Hori, Carla Eponina
metadata.dc.contributor.referee2: Machado, Nadia Regina Camargo Fernandes
metadata.dc.description.resumo: No presente trabalho, a reação de oxidação parcial indireta do etanol para produção de H2 para células combustíveis foi estudada em catalisadores 10%Ni-1%Cu (%mássica) sobre diferentes suportes (Al2O3, SiO2-50, SiO2-200, Nb2O5 e CeZrO2). Os catalisadores foram preparados por co-impregnação, partindo de solução aquosa dos respectivos nitratos, secos e calcinados. As fases óxidas desses catalisadores foram caracterizadas por DRS UVvis, DRX, RTP e área superficial BET, enquanto análises de DRX dos catalisadores reduzidos-passivados e TPD-H2 foram utilizadas para identificar as fases e, principalmente, para calcular a dispersão das fases metálicas presentes. Depois de reduzidos a 600oC (3h) sob fluxo de H2 puro, os testes catalíticos eram realizados a 400oC usando 10 mg de catalisador e 50 mL/min de uma mistura reacional contendo ar, etanol e água EtOH/O2 = H2O/EtOH = 2. Os resultados revelaram a presença da fase NiO em todas as amostras calcinadas e uma forte interação desta com o suporte, formando espécies óxidas de difícil redução, inclusive com a formação provável de NiAl2O4 e de NiNb2O6 não-estequiométrico. Os perfis de TPD-H2 apresentaram duas regiões de dessorção, a primeira associada ao hidrogênio quimissorvido em Ni e a segunda atribuída ao H2 armazenado e dessorvido do suporte por spillover, mais significativos em suportes redutíveis e de alta área superficial. As conversões de etanol obtidas foram superiores a 70%. Os catalisadores suportados em CeZrO2 e Al2O3 apresentaram maior seletividade a H2, CO e CO2, apesar do primeiro ter sido o menos ativo para a conversão do etanol. A presença de acetaldeído e eteno indicam que a oxidação parcial de etanol ao primeiro produto constitui no passo inicial para a produção de H2 e CO2 nas condições estudadas.
Abstract: In the present work, the reaction of indirect partial oxidation of the ethanol for production of H2 for fuel cells was studied in catalysts 10%Ni-1%Cu (% mass) on different supports (Al2O3, SiO2-50, SiO2-200, Nb2O5 and CeZrO2). The catalysts were prepared by coimpregnation, leaving from aqueous solution of the respective nitrates, dry and calcined. The oxide phases of those catalysts were characterized by UV-vis DRS, DRX, RTP and superficial area BET, while analyses of DRX of the reduced-passivaded catalysts and TPD-H2 were used to identify the phases and, mainly, to calculate the dispersion of the present metallic phases. After being reduced to 600oC (3h) under flow of pure H2, the catalytic tests were realized to 400oC using 10 mg of catalyst and 50 mL/min of a reactional mixture containing air, ethanol and water - EtOH/O2 = H2O/EtOH = 2. The results revealed the presence of the phase NiO in all of the calcined samples and a strong interaction of this with the support, forming oxide species of difficult reduction, including the probable formation of NiAl2O4 and of nonstoichiometric NiNb2O6. The profiles of TPD-H2 presented two dessorption areas, the first associated to the hydrogen quimissorved in Ni and the second attributed to stored H2 and dessorved from the support by spillover, more significant in reductable supports and of high superficial area. The conversions of obtained ethanol were superior to 70%. The catalysts supported in CeZrO2 and Al2O3 showed larger selectivity to H2, CO and CO2, in spite of the first has shown the least active for the conversion of the ethanol. The acetaldehyde and eteno presences indicate that the partial oxidation of ethanol to the first product constitute the initial step for H2 and CO2 production in the studied conditions.
Keywords: Oxidação parcial indireta
Etanol
Ni-Cu
Al2O3
Nb2O5
SiO2
CeZrO2
Indirect partial oxidation
Ethanol
Catálise heterogênea
Cobre - Oxidação
Etanol - Oxidação
Catalisadores de metal
metadata.dc.subject.cnpq: CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
metadata.dc.language: por
metadata.dc.publisher.country: BR
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
metadata.dc.publisher.initials: UFU
metadata.dc.publisher.department: Engenharias
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-graduação em Engenharia Química
Citation: FURTADO, Andréia Cristina. Estudo do Catalisador (10%Ni-1%Cu) suportado na oxidação parcial indireta do Etanol. 2004. 116 f. Dissertação (Mestrado em Engenharias) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2004.
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/15214
Issue Date: 30-Nov-2004
Appears in Collections:DISSERTAÇÃO - Engenharia Química

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