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Document type: Tese
Access type: Acesso Aberto
Title: Síntese e aplicação de hexacianoferrato de zinco e seus nanocompósitos à base de nanoestruturas de carbono na degradação de contaminantes emergentes
Alternate title (s): Synthesis and application of zinc hexacyanoferrate and its nanocomposites based on carbon nanostructures in the degradation of emerging contaminants
Author: Nossol, Arlene Bispo dos Santos
First Advisor: Batista, Alex Domingues
First coorientator: Nossol, Edson
First member of the Committee: Lopes, Osmando Ferreira
Second member of the Committee: Faria, Anizio Marcio de
Third member of the Committee: Tiburtius, Elaine Regina Lopes
Fourth member of the Committee: Rossi, Alexandre
Fifth member of the Committee: Petruci, João Flávio da Silveira
Summary: Esse trabalho envolve a síntese e caracterização do hexacianoferrato de zinco (HCFZn) e seus respectivos compósitos, o hexacianoferrato de zinco/óxido de grafeno (HCFZn/OG) e o hexacianoferrato de zinco/natotubos de carbono (HCFZn/NTC), visando a aplicação como fotocatalisadores na degradação do paracetamol e da ranitidina. Os resultados obtidos por difratometria de raios X revelaram que todas as amostras possuem uma mesma estrutura cristalina romboédrica sendo indexada a fórmula ZnII3[FeIII(CN)6]2. A partir dos resultados obtidos pela espectroscopia IV, pode-se observar as bandas características do hexacianoferrato (HCF) nas regiões de 2187/2101 cm-1 (νC≡N); 553 cm-1 (δFe-CN) e 439 cm-1 (νFe-C). Além disso, utilizando a espectroscopia Raman, confirmou-se a presença dos materiais de carbono, com observação das bandas características D e G. Nas imagens obtidas por microscopia eletrônica de varredura (MEV) foi possível observar micropartículas de HCFZn (~2,0 µm), as quais diminuem de tamanho na presença dos nanomateriais de carbono. A degradação dos poluentes foi acompanhada através da técnica de cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE), sendo que o valor de pH e massa dos catalisadores foram avaliados utilizando um planejamento fatorial 22 com ponto central em triplicata para cada composto. A melhor condição de degradação estabelecida para o HCFZn (massa de 5,0 mg e pH 6,0) degradou 78% do paracetamol e 66 % da ranitidina. Porém, para os nanocompósitos HCFZn/OG e HCFZn/NTC, resultados superiores a 90% de degradação, para ambos os fármacos foram alcançados nestas mesmas condições, com exceção do HCFZn/NTC na degradação da ranitidina, em que o menor valor de pH (2,0) foi a condição mais adequada. Os resultados de degradação obtidos podem ter origem na alta área superficial apresentada pelo HCFZn (896 m2 g-1) e os respectivos nanocompósitos HCFZn/OG (692 m2 g-1) e HCFZn/NTC (473 m2 g-1). O melhor desempenho apresentado pelos nanocompósitos também pode decorrer da alta capacidade de adsorção dos materiais de carbono e também devido a um aumento da taxa de transferência eletrônica, com consequente favorecimento do processo redox e maior eficiência na separação dos pares elétron/buraco.
Abstract: This work involves the synthesis and characterization of zinc hexacyanoferrate (HCFZn) and their respective composites, zinc hexacyanoferrate/graphene oxide (HCFZn/OG) and zinc hexacyanoferrate/carbon natotubes (HCFZn/NTC) aiming the application of these materials as photocatalysts in the degradation of paracetamol and ranitidine. The results obtained by X-ray diffraction revealed that all samples have the same rhombohedral crystal structure indexed to the ZnII3[FeIII(CN)6]2 formula. From the results obtained by IR spectroscopy, the characteristic bands of hexacyanoferrate can be observed in the regions of 2187/2101 cm-1 (νC≡N), 553 cm- 1, (δFe-CN) and 439 cm-1 (δFe-C). In addition, using Raman spectroscopy confirmed the presence of carbon materials, by observation of the characteristic D and G bands. In the images obtained by scanning electron microscopy (SEM) it was possible to observe HCFZn microparticles (~2.0 µm), which decrease in size in the presence of carbon nanomaterials. The degradation of the pollutants was monitored by high performance liquid chromatography, and the pH value and mass of the catalysts were evaluated using a triplicate central point factorial design 22 for each compound. The best degradation condition obtained for pure HCFZn led to a degradation of 78% of paracetamol and 66% of ranitidine, employing the mass of 5.0 mg and pH= 6.0. However, for HCFZn/OG and HCFZn/NTC nanocomposites results superior than 90% of degradation for both drugs were achieved under the same conditions, except for HCFZn/NTC in ranitidine degradation, where the lowest pH value (2.0) was the most appropriate condition. The excellent degradation results obtained may originate from the high surface area presented by HCFZn (896 m2 g-1) and the respective HCFZn/OG (692 m2 g-1) and HCFZn/NTC (473 m2 g- 1) nanocomposites. The better performance presented by nanocomposites may be due to the high adsorption capacity of the carbon materials and also to an increase of the electronic transfer rate, with consequent favoring of the redox process and higher efficiency in the electron/hole pair separation.
Keywords: Análogo do Azul da Prússia
Prussian blue analog
Degradação
Degradation
Paracetamol
Acetaminophen
Ranitidina
Ranitidine
Fotocatálise heterogênea
Heterogeneous photocatalysis
Planejamento fatorial
Factorial design
Area (s) of CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA
Language: por
Country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
Program: Programa de Pós-graduação em Química
Quote: NOSSOL, Arlene Bispo dos Santos. Síntese e aplicação de hexacianoferrato de zinco e seus nanocompósitos à base de nanoestruturas de carbono na degradação de contaminantes emergentes. 2020. 122 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2020. DOI http://doi.org/10.14393/ufu.te.2020.160.
Document identifier: http://doi.org/10.14393/ufu.te.2020.160
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/28682
Date of defense: 31-Jan-2020
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