Publicação: Dual-function materials for hydrogen production integrated with carbon dioxide capture and in situ conversion into syngas
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CNPQ::ENGENHARIAS, CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
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Patrocinio, Antonio Otavio de Toledo
Resumo
A reforma com captura (SER) é uma tecnologia promissora para produzir H2 de alta pureza e
captura eficiente de CO2. No entanto, a aplicação do CO2 capturado ainda é limitada. Neste
trabalho, avaliamos a reforma a vapor/autotérmica aprimorada por sorção (SESR) e (SEATR)
de bioetanol para produção de H2 e a conversão do CO2 capturado em gás de síntese por meio
da reação de deslocamento reverso de água-gás (rWGS). Os catalisadores bimetálicos à base de
NiM/Al-CaO (M = Co ou Cu) foram sintetizados pelo método sol-gel e caracterizados por
diferentes técnicas. Os catalisadores Ni/Al-CaO e NiCo/Al-CaO mostraram capacidades de
captura semelhantes após 20 ciclos de carbonatação/regeneração, 0,28 e 0,22 g CO2/g CaO,
respectivamente, enquanto o catalisador NiCu/Al-CaO teve a capacidade de captura mais pobre,
0,18 g CO2/g CaO. Essa menor capacidade de captura pode estar relacionada à formação da
fase Ca2CuO3, que por ser uma fase densa levou a uma redução na área superficial específica
do material e a um maior tamanho de cristalito de CaO, diminuindo a adsorção de CO2. Essas
propriedades também impactaram significativamente o SESR, uma vez que o NiCu/Al-CaO
teve um baixo desempenho com uma fração molar de H2 em uma base seca e livre de inertes
𝑦̅ 𝐻2 ~ 87%. Durante o SESR, os catalisadores Ni e NiCo apresentaram 𝑦̅ 𝐻2 > 93%, e durante
a SEATR 𝑦̅ 𝐻2 > 95% com um período de pré-avanço de 14 min após 10 ciclos em ambos os
processos. O catalisador NiCo/Al-CaO apresentou melhor desempenho na conversão de CO2 e
seletividade de CO de 87 e 97%, respectivamente, durante a rWGS após 10 ciclos SEATR.
Além disso, a deposição de coque nos processos SER foi menor quando comparada aos
processos convencionais, e a injeção de O2 durante o SEATR contribuiu ainda mais para a
redução do coque.
Abstract
Sorption-enhanced reforming (SER) is a promising technology to produce high-purity H2 and
efficient CO2 capture. However, the further application of the captured CO2 is still limited. In
this work, we evaluated the sorption-enhanced steam/autothermal reforming (SESR / SEATR)
of bioethanol for H2 production and the conversion of the captured CO2 into syngas via reverse
water-gas shift reaction (rWGS). The bimetallic NiM/Al-CaO-based catalysts (M = Co or Cu),
were synthesized by the sol-gel method and characterized by different techniques. The Ni/Al-
CaO and NiCo/Al-CaO catalysts showed similar capture capacities after 20
carbonation/regeneration cycles, 0.28 and 0.22 g CO2/g CaO, respectively, while the NiCu/Al-
CaO catalyst had the poorest capture capacity, 0.18 g CO2/g CaO. This poorest capture capacity
may be related to the formation of the Ca2CuO3 phase, which being a denser phase led to a
reduction in the specific surface area of the material and a larger CaO crystallite size, decreasing
the adsorption of CO2. These properties also significantly impacted the SESR process, since the
NiCu/Al-CaO performed poorly with a H2 mole fraction on a dry and inert-free basis (𝑦̅ 𝐻2) of
~ 87%. During SESR, the Ni and NiCo catalysts presented 𝑦̅ 𝐻2 > 93%, and during SEATR
𝑦̅ 𝐻2 > 95% with a pre-breakthrough period of 14 min after 10 cycles in both processes. The
NiCo/Al-CaO catalyst showed better performance in CO2 conversion and CO selectivity of 87
and 97%, respectively, during rWGS after 10 SEATR cycles. Furthermore, coke deposition in
SER was lower when compared to conventional processes, and O2 injection during SEATR
further contributed to coke reduction.
Palavras-chave
Hidrogênio, Etanol, Gás de síntese, Conversão de CO2, Deslocamento reverso de água-gás
Citação
VIANA, Gabriel Santos. Dual-function materials for hydrogen production integrated with carbon dioxide capture and in situ conversion into syngas. 2025. 77 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2025. DOI http://doi.org/10.14393/ufu.di.2025.124.
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