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metadata.dc.type: Dissertação
metadata.dc.rights: Acesso Aberto
Title: Estudo da oxidação parcial do metano a gás de síntese usando catalisadores de platina suportada
metadata.dc.creator: Napolitano, Marcos Nogueira
metadata.dc.contributor.advisor1: Soares, Ricardo Reis
metadata.dc.description.resumo: Catalisadores contendo 1,5% em peso de Pt suportados em Nb2O5, LaCoO3, ZrO2, CeZrO2 e CeZrO2-M mesoporoso foram preparados e caracterizados através das técnicas de redução a temperatura programada (RTP), difração de raios-x (DRX) e dessorção à temperatura programada de CO2 e CO quimissorvido a temperatura ambiente após redução à 500ºC sob fluxo de H2. Os catalisadores foram avaliados nas reações de oxidação parcial do metano e de reforma deste com CO2 e H2O, à mesma temperatura (800ºC), pressão (1 atm) e velocidade espacial (180000 h-1). Os resultados revelaram que a magnitude da conversão do metano para a reação de oxidação parcial decresceu na seguinte ordem: Pt/CeZrO2 > Pt/CeZrO2-M > Pt/ZrO2 > Pt/LaCoO3 > Pt/Nb2O5 &#8776 0. Tais resultados foram coerentes com a evolução dos sítios redox/básicos existentes e com balanço entre estes e os sítios metálicos interfaciais. A redutibilidade dos catalisadores segue a mesma ordem, exceto para o catalisador Pt/LaCoO3 que foi mais redutível do que o catalisador Pt/ZrO2. Um esquema triangular de mecanismo onde coexistem as etapas direta e indireta de formação de gás de síntese explica todos os resultados existentes, seja modificando as condições reacionais ou o catalisador empregado. Os resultados da reforma do metano com CO2 e H2O revelaram a seguinte ordem decrescente de atividade: Pt/CeZrO2-M > Pt/CeZrO2 > Pt/ZrO2 >>> Pt/LaCoO3, Pt/Nb2O5 &#8776 0. Estes estão de acordo com o mecanismo bifuncional onde o balanço entre os sítios metálicos e redox foi de fundamental importância na obtenção de gás de síntese numa razão H2/CO igual à 2, tal como na oxidação parcial.
Abstract: Catalysts containing 1.5% (wt) of Pt supported in Nb2O5, LaCoO3, ZrO2, CeZrO2 e CeZrO2-M mesoporous were prepared and characterized using the following techniques: temperature programmed reduction (TPR), x-ray diffraction (XRD) and temperature programmed desorption of CO2 e CO chemisorbed at room temperature after reduction at 500ºC under H2 flow. The catalysts were analyzed by partial oxidation and reforming of methane reactions with CO2 and H2O, at same temperature (800ºC), pression (1 atm) and space velocity (180000 h-1). The results showed that the magnitude of conversion of methane during partial oxidation reaction decreased in the following order: Pt/CeZrO2 > Pt/CeZrO2-M > Pt/ZrO2 > Pt/LaCoO3 > Pt/Nb2O5 &#8776 0. Such results were in accordance with the evolution of existing redox/basic sites and with the balance between these sites and metallic interfacial sites. Reducibility of the catalysts follows the same order, except for Pt/LaCoO3, which was more reducible than Pt/ZrO2. A triangular scheme of mechanism, where direct and indirect steps of synthesis gas formation coexist, explains all the existing results, either modifying reactional condition or changing employed catalyst. The result of reforming of methane with CO2 and H2O revealed the following increasing order of activity: Pt/CeZrO2-M > Pt/CeZrO2 > Pt/ZrO2 >>> Pt/LaCoO3, Pt/Nb2O5 &#8776 0. They are coherent with the bifunctional mechanism, where the balance between metallic and redox sites was of key importance to obtain synthesis gas in a ratio H2/CO = 2, as in partial oxidation.
Keywords: Catalisadores
Metano oxidação
Catalisadores de platina
metadata.dc.subject.cnpq: CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
metadata.dc.language: por
metadata.dc.publisher.country: BR
Publisher: Universidade Federal de Uberlândia
metadata.dc.publisher.initials: UFU
metadata.dc.publisher.department: Engenharias
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-graduação em Engenharia Química
Citation: NAPOLITANO, Marcos Nogueira. Estudo da oxidação parcial do metano a gás de síntese usando catalisadores de platina suportada. 2005. 65 f. Dissertação (Mestrado em Engenharias) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2005.
URI: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/15128
Issue Date: 21-Feb-2005
Appears in Collections:DISSERTAÇÃO - Engenharia Química

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